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新加坡國立大學Daria V. Andreeva,Kostya S. Novoselov等--石墨烯/殼聚糖納米反應器用于超快速精確回收和催化轉化電子垃圾中的金
       從電子垃圾中提取金 (Au) 既有環境影響,又有內在價值。不當的電子垃圾處理會帶來環境和健康風險,需要大量的補救和醫療費用。人們投入大量精力從電子垃圾中回收金,采用復雜的工藝,包括溶解金、將其吸附在離子狀態下,然后還原為金屬金。這些工藝本身很復雜,而且使用刺激性化學物質,這加劇了電子垃圾對環境的影響。在這里,我們提出了一種同時從電子垃圾中回收和還原 Au3+ 和 Au+ 離子以產生固體 Au0 形式的方法,從而跳過了幾個技術步驟。我們通過二維氧化石墨烯和一維殼聚糖大分子的自組裝開發了一種納米級跨維度復合材料,能夠同時充當金離子的清除劑和還原劑。這種多維結構不需要施加任何電壓來吸附和還原金,而僅依賴于異質 GO/CS 納米結構中金離子的化學吸附動力學及其在多個結合位點上的化學還原。離子吸附中的協同現象是金提取效率極高的原因。提取容量達到 Au3+ 的 16.8 g/g 和 Au+ 的 6.2 g/g,是任何現有金吸附劑所能提供的容量的十倍。效率高于 99.5 wt.%(當前限制為 75 wt.%),提取能力可低至 3 ppm 的極低濃度。
 
 
圖 1. GO/殼聚糖海綿用于金的吸附和過濾。(A)通過密度泛函理論計算優化的 CS⋅⋅⋅GO 復合物的幾何形狀。(B)用于超快速高效吸附/提取金的 GO/CS 海綿示意圖,δ = 1 或 3。(C)GO/CS5 海綿的 SEM 圖像。(D)照片顯示了裝入注射器的 GO/CS 海綿(左),然后加入 5 mL 200 ppm Au3+ 溶液(中)以及過濾前后實時顏色變化的可視化(右)。2.5 mg 海綿吸附劑以 0.14 g/g min 的吸附速率(詳見 SI 附錄表 S1)從 5 mL 中提取 200 ppm 的金需要大約 2.86 分鐘。
 
 
圖 2. Au3+ 化學吸附的提取能力、熱力學和動力學。(A)在 6,800 ppm Au3+ 中浸泡 1 小時后,金提取能力與 CS:GO 質量比的關系,紅色 — GO/CS 海綿,灰色 — 純 CS 海綿。插圖:顯示比例小于 5 時的 GO/CS 混合物的照片。(B)在 8,170 ppm Au3+ 中浸泡 1 小時后,在不同 pH 下制備的 GO/CS10 的提取能力。(C)可重復使用性測試顯示 GO/CS10 海綿在 5 個循環吸附-解吸程序后的金提取能力。解吸是通過超聲波槽中的清洗和超聲處理實現的(D)通過 GO/CS10 海綿在 200 ppm Au3+ 中浸泡 1 小時后濃度平衡常數 (Kc) 隨溫度變化的提取熱力學研究。 (E) pH 為 5 的 GO/CS10 海綿在濃度范圍為 2 ppm 至 100 ppm 的 Au3+ 水溶液中浸泡 1 小時后的萃取能力,由 Hill 模型擬合(紅線)。插圖:GO/CS10 海綿的照片。(比例尺,3 毫米。)(F)GO/CS10 海綿擬一級反應動力學擬合結果。
 
 
圖3. GO/CS海綿對Au+和Au3+的提取和還原。 (A和B) GO/CS海綿吸附Au3+ (A)和Au+ (B)的SEM/EDX圖像,EDX映射顯示金元素為黃色。 (C和D) Au3+ (A)和Au+ (B)吸附后原始GO、CS和GO/CS海綿上金納米粒子的4f XPS光譜。 (E) 通過密度泛函理論計算優化的CS2+…Au3+…GO2− (左)和CS2+…Au+…GO2− (右)復合物的最穩定幾何形狀。原子顏色符號:C—灰色,H—白色,O—紅色,H—白色,Au—黃色。 (F) 在Au3+(球體)和Au+(四面體)濃度、萃取平衡時間和萃取容量方面的金提取性能比較(詳情請參閱SI附錄,表S3)。插圖:通過 SEM/EDX 對 GO/CS 海綿進行元素分析。
 
 
圖 4. 從電子垃圾中提取黃金。(A)從電子垃圾中提取黃金的工業電解過程示意圖,通常涉及電化學過程和廢物處理。(B)經過 SG Recycle Group SG3R, Pte, Ltd. 提供的電解過程后,廢物混合物的成分中通常含有無法回收的金殘留物,測得的含量為 3.1 ppm。(C)在 pH 值為 8.8 的情況下用 GO/CS 海綿進行電解和廢物處理后,廢物混合物的成分會進一步改變。該處理過程旨在提高從廢物混合物中回收鐵等金屬的效率,但不回收金。(D)將 pH 值調節至 3 后,用 GO/CS 海綿對廢物混合物進行順序處理,從而從廢物混合物中完全回收殘留的金。所有實驗中,每次處理的浸泡時間為 1 小時。
 
        相關科研成果由新加坡國立大學Daria V. Andreeva,Kostya S. Novoselov等人于2024年發表在PNAS(https://doi.org/10.1073/pnas.2414449121)上。原文:Graphene/chitosan nanoreactors for ultrafast and precise recovery and catalytic conversion of gold from electronic waste
原文鏈接:https://doi.org/10.1073/pnas.2414449121

轉自《石墨烯研究》公眾號
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