本研究指出在石墨烯上生長(zhǎng)的有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合鈣鈦礦半導(dǎo)體中模板效應(yīng)的重要性。通過(guò)結(jié)合兩種非手性材料，我們報(bào)道了一種具有電子能帶分裂的手性復(fù)合異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成。在常溫和無(wú)磁場(chǎng)條件下，通過(guò)石墨烯/α-CH (NH
2)
2PbI
3鈣鈦礦復(fù)合材料的圓偏振光發(fā)射和檢測(cè)，觀察到了這種效應(yīng)。我們利用自旋電荷轉(zhuǎn)換，通過(guò)偏振光引入不平衡的自旋布居，從而產(chǎn)生由 Rashba 型耦合合理化的自旋光電導(dǎo)效應(yīng)。制備的復(fù)合異質(zhì)結(jié)在532nm 激發(fā)下，在2.54 × 103W cm
-2共焦功率密度下，具有0.35的圓偏振光致發(fā)光各向異性 g
CPL。在石墨烯和鈣鈦礦薄膜之間精心設(shè)計(jì)的界面增強(qiáng)了 Rashba 場(chǎng)，并產(chǎn)生了負(fù)責(zé)光電流的內(nèi)置電場(chǎng)，在可見(jiàn)光光子的0.08 μW cm
-2注量下產(chǎn)生了 10
5 a W
-1的光響應(yīng)率。在0.16 μWcm
-2輻照下，最大光電流各向異性因子 g
ph 為0.51。這項(xiàng)工作揭示了石墨烯/鈣鈦礦結(jié)構(gòu)復(fù)合異質(zhì)結(jié)的光物理性質(zhì)，認(rèn)為它們是開(kāi)發(fā)小型化自旋光子器件的有希望的候選者。
圖1所示.器件的光譜特性。(a)鈣鈦礦晶格中由于與石墨烯在界面處的相互作用而產(chǎn)生的夸張的八面體扭曲的說(shuō)明性示意圖。注意:此示意圖不是按比例繪制的，旨在演示潛在的結(jié)構(gòu)效果，而不是精確的原子排列。(b)石墨烯/α-FAPbI
3鈣鈦礦復(fù)合材料(淺藍(lán)色)和α-FAPbI
3鈣鈦礦沉積在SiO
2襯底(紫色)上的PL光譜比較。石墨烯/α-FAPbI
3和SiO
2/α-FAPbI
3的最大發(fā)射波長(zhǎng)分別為798 nm和794 nm。(c)、(d)分別在SiO
2和石墨烯/鈣鈦礦復(fù)合材料上鈣鈦礦上采集的TCSPC衰減曲線。(e)石墨烯/α-FAPbI
3復(fù)合材料的圓極化PL光譜平均值。
在532 nm激發(fā)的2.54 × 10
3 W cm
-2功率密度下，在器件間隙內(nèi)的共聚焦區(qū)收集數(shù)據(jù)。(f) HOIP中Rashba分裂和自旋極化光電流(I
ph)產(chǎn)生的示意圖。I
ph的方向(實(shí)箭頭)取決于激發(fā)的螺旋度(虛線箭頭)。紅色和藍(lán)色曲線表示軌道角動(dòng)量相反的電子帶。
圖2. 用光電流法觀察石墨烯/α-FAPbI
3器件中自旋光電導(dǎo)效應(yīng)的表現(xiàn)。(a)使用左(σ
-，紅色球體)和右(σ
+ ，藍(lán)色球體)圓偏振500.5 nm 激光和0.5 V 的固定 VDS 測(cè)量的自旋極化光電流的功率依賴(lài)性響應(yīng)(b)在相同樣品上測(cè)量的光電流的波長(zhǎng)依賴(lài)性響應(yīng)范圍500-700nm，每個(gè)激發(fā)能量具有0.81 μW cm
-2通量。(c)從依賴(lài)功率的測(cè)量中減去的光電流，并根據(jù)功率定律進(jìn)行擬合。(d)計(jì)算 σ
-(正方形)和 σ
+ (三角形)激發(fā)的響應(yīng)度(R)和外量子效率(EQE)。
圖3. 通過(guò)在鈣鈦礦薄膜中極化光電流測(cè)量，觀察到石墨烯/α-FAPbI
3器件的自旋光導(dǎo)效應(yīng)。
(a)在固定VDS為0.5 v的條件下，采用左(σ
-，紅球)和右(σ
+，藍(lán)球)圓偏振500±5 nm激光器測(cè)量的自旋極化光電流的功率依賴(lài)性響應(yīng)。(b)采用σ
-(正方形)和σ
+(三角形)激發(fā)得到的石墨烯上鈣鈦礦薄膜的計(jì)算響應(yīng)率和外量子效率。(c)從功率相關(guān)測(cè)量值中減去符合冪律的光電流。(d)光電流各向異性因子的變化。
圖4. 用于石墨烯/鈣鈦礦器件偏振光電流測(cè)量的光路的排列和幾何形狀。
相關(guān)研究成果由羅夫斯基物理化學(xué)研究所
Golam Haider和Martin Kalbá?課題組2024年發(fā)表在
ACS Applied Materials & Interfaces(鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.4c10289)上。原文：
Graphene-Templated Achiral Hybrid Perovskite for Circularly Polarized Light Sensing
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
