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北京科技大學、哥倫比亞大學化學與生物工程系Gaoyang Liu等--電化學還原氧化石墨烯薄膜在混合電導率應用中的活性和穩定性
      本研究采用電化學方法制備了由部分還原氧化石墨烯(GO)組成的質子電子導體。利用XPS、FTIR和Raman等方法進行電導率測量和詳細的表面分析,結果表明,在不同還原電位下制備的電化學還原氧化石墨烯(ERGO)表現出獨特的雙(質子和電子)電導率,并可通過調節表面條件進行調節。含氧基團的選擇性去除、C(sp2)/C(sp3)雜化碳結構的演化以及ERGO的表面結構都會影響其質子和電子輸運機制。本文報道的ERGO樣品是理想的支撐材料,具有適當的質子和電子輸運比例。本研究制備的無離聚體和柔性ERGO負載Pt (Pt/ERGO)電極在酸性溶液中的氧還原反應(ORR)活性進行了表征。結果表明,與傳統的碳負載Pt催化劑相比,其不僅具有更高的電化學表面積(ECSA),而且對ORR的質量活性也有所提高。
 

圖1. ERGO 和 Pt/ERGO 合成路線示意圖。
 

圖2. (a) GO、(b) ERGO -0.8 樣品、(c) ERGO 薄膜的典型 SEM 圖像,c圖從左到右分別為 GO、ERGO -0.6、ERGO -0.8、ERGO -1.0,以及 (d) ERGO -0.8 的柔韌性。
 
 
圖3. (a) GO 和 (c) ERGO-0.8 樣品的 STEM-HAADF 圖像,(b) GO 和 (d) ERGO-0.8 樣品的 HRTEM 圖像。
 

圖4. GO和ERGO的特性:(a)在不同電位下還原的ERGO薄膜的C 1s XPS曲線,(b)通過元素分析確定的氧含量,(c)ERGO薄膜中含氧基團和非含氧基團的濃度與還原電位的關系,(d)在不同電位下還原的ERGO的XRD光譜。
 
 
圖5. (a)ERGO 的完整拉曼光譜;(b)計算出 ERGO 在不同電位下還原的 Voigt 反卷積后的拉曼光譜;(c)根據施加電位從 D、G 和 G' 帶獲得的 FWHM 值。
 

圖6. ERGO 的電導率:(a)不同溫度下 ERGO 的總電導率;(b)80 ℃ 時 ERGO 的質子和電子電導率百分比貢獻曲線。所有測量均在 100% RH 下進行。
 

圖7. (a)ERGO 薄膜中 C(sp2) 和 C(sp3) 基團的濃度以及氧含量與還原電位的關系,(b)從 ERGO 的拉曼光譜收集的 AD/AG+G' 數據與還原電位的關系,(c)在不同電位下還原ERGO 的電導率,(d)提出的 GO 電化學還原機制的理想方案:紅色代表氧覆蓋率較高的區域,黃色代表氧覆蓋率較低的區域,灰色代表有序 C (sp2) 網絡。
 

圖8. (a)無支撐 ERGO、(b)、(c)Pt/ERGO 和(d)柔性 Pt/ERGO 電極的 SEM 圖像。
 

圖9. (a)掃描速率為 20 mV s-1 時制備的催化劑的代表性 CVs,(b)制備的催化劑的 ECSA 計算結果與 ERGO 載體所施加還原電位的關系,(c)基于每種催化劑幾何面積的 ORR 極化曲線,(d)制備的催化劑的質量活度和比活度與 ERGO 載體所施加還原電位的關系。
 
       相關研究成果由北京科技大學綠色低碳鋼鐵冶金全國重點實驗室、北京科技大學儲能科學與工程系、哥倫比亞大學化學與生物工程系Gaoyang Liu等人于2024年發表在Surfaces and Interfaces (https://doi.org/10.1016/j.surfin.2024.104233 )上。原文:Activity and stability of electrochemically reduced graphene oxide films for applications requiring mixed conductivity

轉自《石墨烯研究》公眾號
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