無固定化傳感器（IFS）不需要將識別元件固定到電極表面，由于其可重復使用電極的獨特優勢，不受識別元件負載的限制，并且不容易改變探針的結構，因此受到了越來越多的關注。在本工作中，基于可重復使用的具有超快電荷轉移的BiOBr/Ag-NP基底電極，提出了一種用于阿特拉津（ATZ）超靈敏檢測的有效的可見光驅動無固定化光電適體傳感器。可控硫醇被用作光電信號的調節劑。巧妙設計的雙功能石墨烯不僅可以通過強大的π–π堆疊效應作為ATZ適體的分子“橋梁”，獲得石墨烯-適體復合物，作為同質識別元件，還可以作為定量檢測目標物質的信號調制開關。得益于上述因素的協同作用，所提出的傳感器能夠以1.2pM的低檢測限和5.0pM至10.0nM的寬線性范圍超靈敏和高選擇性地檢測真實水樣中的ATZ。此外，它還顯示出高穩定性、良好的選擇性和較強的抗干擾能力。因此，這項工作為設計先進的無固定化光電傳感器和方便的環境污染物檢測提供了新的視角。
圖1.無固定化石墨烯信號放大適體傳感器的構建示意圖。
圖2. (A) BiOBr和BiOBr/Ag NP的XRD和(B) Mott–Schottky圖。
圖3. BiOBr/Ag納米顆粒的高分辨率XPS光譜：（A）O1s，（B）Bi4f，（C）Br3d和（D）Ag3d。紅線和藍線分別表示峰值模擬和基線。從粉紅色和綠色的線條中識別出去卷積的峰。
圖4. BiOBr、BiOBr/Ag NPs、BiOBr/Ag NPs/MCT和BiOBr/Ag NPs/MCT/GN的UV–vis DRS光譜（A）、光學帶隙的Tauc圖圖像（B）、I–t曲線（C）和奈奎斯特圖（D）。
圖5. （A） 適體傳感器在與0至50nM的不同濃度的ATZ溶液孵育后的光電流響應。（B） 光電流密度增量（Δj）和ATZ濃度（CATZ）之間的關系，插圖是光電流密度增加和ATZ密度對數（logCATZ）的線性校準曲線（誤差條由n=3計算）。
圖6. （A） 適體傳感器的選擇性測試，其中ATZ的響應比率（R%）設置為100%。（B） BiOBr/Ag-NP/MCT電極在連續切換燈10次后的光電流響應。
圖7. 無固定化適體傳感器的信號調節機制示意圖。
相關研究成果由同濟大學Meichuan Liu等人2023年發表在Analytical Chemistry (鏈接: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c03219)上。原文：Immobilization-Free Photoelectrochemical Aptasensor for Atrazine Based on Bifunctional Graphene Signal Amplification and a Controllable Sulfhydryl-Assembled BiOBr/Ag NP Microinterface。
轉自《石墨烯研究》公眾號
