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南開大學物理學院Ruixin Zhang等--缺陷石墨烯負載單金屬原子作為氧還原反應(ORR)的高效電催化劑 第一性原理研究
        近年來,制備出了摻雜在石墨烯空位缺陷上的單Pt原子,并表現出優異的氧還原反應活性和耐久性。在這里,我們選擇它作為基準來尋找類似甚至更好的催化劑,進行密度泛函計算來探索五種單一的三維過渡金屬(Mn, Fe, Co, Ni, Cu)摻雜在缺陷石墨烯上用于ORR的可能性。研究了相應的穩定性和ORR活度。結果表明,純缺陷石墨烯可以作為襯底穩定所選的5種單一過渡金屬。反應中間體的吸附自由能相互標度,并以此為基礎得到活火山圖。在所有結構中,摻雜在空位石墨烯上的Ni原子表現出最低的理論過電位,甚至優于實驗中摻雜在空位石墨烯上的Pt單原子。
 
圖1. 優化的Ni摻雜的單空位(a)、雙空位(b)、邊緣空位(c)石墨烯的俯視圖(上)和側視圖(下)。
 
圖2. 缺陷石墨烯上負載的單個金屬原子的結合能和塊狀金屬的相應內聚能。
 
圖3. 在缺陷石墨烯上摻雜各種金屬原子的ΔG*OOHΔG*O和ΔG*OH之間的線性關系。
 
圖4. 熱力學活火山圖。不同的M/DG以不同的顏色分類,每個點代表最高階ΔGi (極限電位)的標準平衡電位。
 
圖5.在1.23 V時在(a) M/MV (b) M/DV (c) M/EV上與標準氫電極的ORR的吉布斯自由能圖。
 
圖6. (a) 15個缺陷石墨烯支撐的過渡金屬原子d能帶中心與*OH吸附自由能的關系(b)過渡金屬摻雜單空位石墨烯,(c)過渡金屬摻雜雙空位石墨烯,(d)過渡金屬摻雜石墨烯邊緣空位。

       相關研究成果由南開大學物理學院Ruixin Zhang等人于2023年發表在Chemical Physics (https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2023.111888)上。原文:Efficient electrocatalysts of single metal atom supported on defective graphene for oxygen reduction reaction (ORR): A first principles study。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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