具有多功能表面官能團的過渡金屬碳化物和/或氮化物（MXene）由于其可調節(jié)的電子結構和表面特性而在快速充電儲能領域引起了廣泛關注。然而，傳統(tǒng)的 MXene 可能會受到復雜的制備過程和由于含氧表面基團而導致的有限電導率的阻礙。在此，通過一步“氣化”方法成功合成了具有“TMD+MXene”結構的新型Se封端碳化鈮MXene（Nb
2CSe
2），該方法可以大大簡化制備過程，無需酸蝕，并且將產率提高至~99 wt.%。 Nb
2CSe
2 表現(xiàn)出高電導率 (7.14 × 104 S m
-1 )，比傳統(tǒng) MXene Nb2CTx (T = O/OH/F) 高 2000 倍以上。 Nb2CSe2 具有卓越的高倍率容量，10 C 時為 270 mAh g
-1，50 C 時為 170 mAh g
-1，優(yōu)于大多數(shù)已報道的基于 MXenes 的材料（10 C 時通常< 200 mAh g
-1）。它還顯示出在 25℃下超過 6,500 次循環(huán)的長循環(huán)壽命，且沒有明顯的衰減。此外，所獲得的柔性Nb2CSe2/CNTs紙在彎曲和展開超過10,000次時仍保持穩(wěn)定的導電性。這項工作中構建有序硫屬元素終端的一步法可能會為基于 MXenes 的電極的快速充電儲能的合理設計開辟新天地。
Fig 1 . (a) 通過“蒸氣活性反應”一步制備 Nb2CSe2 的過程。 Nb2CSe2 的 (b) SEM、(c) TEM、(d) HRTEM 和 (e) SAED 圖像。 Nb2CSe2 沿 (f) [001] 晶體方向和 (g, h) [120] 晶體方向的 HAADF 原子圖像。 (i) [Se-Nb-C-Nb-Se] 層的 EDS 元素映射圖像。
Fig 2. (a) Nb2CSe2 和傳統(tǒng) MXene Nb2CTx 的晶體和電子結構圖。 (b) Rietveld 精制的 Nb2CSe2 的 XRD 圖案。 (c) 拉曼光譜、(d) 電阻率-溫度曲線、(e) 磁通密度 (B) 霍爾電阻 (RHALL) 依賴性、(f) 電導率 (δRT) 和載流子濃度 (n) 的比較室溫，(g) Nb2CSe2 和 Nb2CTx 的 DOS。
Fig 3. (a) Nb2CSe2 前三個循環(huán)的 GCD 曲線。 (b) Nb2CSe2 和 Nb2CTx 的倍率性能。 (c) Nb2CSe2 在 10 和 25 C 電流密度下的長期循環(huán)穩(wěn)定性。(d) Nb2CSe2 在不同掃描速率下的 CV 曲線。 (e) Nb2CSe2 在 0.6 mV s
-1 時的電容貢獻。 (f) 不同掃描速率下的贗電容貢獻。 (g) Nb2CSe2 和 Nb2CTx 在初始階段和 10 個循環(huán)后的奈奎斯特圖。 (h) Nb2CSe2 和 Nb2CTx 的 GITT 電位曲線。 (i) 通過 GITT 測量計算的 Nb2CSe2 和 Nb2CTx 的 Li
+ 擴散系數(shù)。
Fig 4. 圖 4. (a) Nb2CSe2/CNTs 紙折疊過程中無斷裂的數(shù)碼照片。 (b)“彎曲-擴展”循環(huán)期間的電性能測量。（c）Nb2CSe2/CNTs紙在25℃下的循環(huán)性能。（d）LiCoO2||Nb2CSe2/CNTs柔性全電池示意圖及可行性測試。
Fig 5. (a) Nb2CSe2 前三個循環(huán)的 CV 曲線。第一循環(huán)中 Nb2CSe2 的原位 (b) 拉曼光譜和 (c) XRD 圖案。最終放電狀態(tài)下 Nb2CSe2 的異位 (d, e) HRTEM 圖像和 SEAD 圖案（插圖）。最終充電狀態(tài)下 Nb2CSe2 的異位 (f, g) HRTEM 圖像和 SEAD 圖案（插圖）。
相關研究工作由中國科學院上海硅酸鹽研究所/北京大學Fuqiang Huang課題組于2023年在線發(fā)表在《Energy Storage Materials》期刊上，Ultra-conductive Se-terminated MXene Nb2CSe2 via one-step synthesis for flexible fast-charging batteries。
原文：
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.102860。
轉自《石墨烯研究》公眾號
