石墨烯在半導體和絕緣體上的直接化學氣相沉積為石墨烯器件和半導體電子器件的集成提供了很高的可行性。然而，目前的方法通常依賴于高溫（>1000°C），這會損壞基板。這里，介紹了在300°C下高質量大面積石墨烯的生長方法。根據(jù)計算流體動力學模型，設計了一種具有梯度溫度控制的多區(qū)爐。揭示了低溫下室壓對薄膜連續(xù)性和氫組成對石墨烯缺陷密度的關鍵作用。結果，獲得拉曼比I
D/I
G＝0.08的均勻石墨烯膜。此外，提出了在襯底上層壓單晶銅箔作為犧牲層的技術，以實現(xiàn)無轉移生長，并展示了具有良好性能一致性的晶圓級石墨烯晶體管陣列，這為大規(guī)模制造石墨烯器件鋪平了道路。
圖1.石墨烯低溫生長的梯度溫度控制多區(qū)CVD系統(tǒng)。（a） 具有梯度下降溫度的多區(qū)CVD示意圖。前體（H
2和CH
4）在高溫區(qū)（I區(qū)）中分解，通過溫度緩沖區(qū)（II區(qū)），并到達石墨烯生長的低溫區(qū)（III區(qū)）。（b） 石英管中的典型溫度分布。（c） 石英管中c單體的質量分數(shù)分布。CH4分解在I區(qū)中部達到最大值，在II區(qū)和III區(qū)急劇降溫下不會顯著衰減。
圖2.生長參數(shù)（腔室壓力和H
2比率）對石墨烯形態(tài)和質量的影響。（a） 在2300 Pa的壓力下在單晶Cu箔上生長的石墨烯的光學圖像。（b）面板a中白色虛線內區(qū)域的SEM圖像。（g，h）石墨烯覆蓋率作為室壓力和生長時間的函數(shù)的統(tǒng)計。（i） I
D/I
G和I
2D/I
G作為H
2成分的函數(shù)。
圖3.在300°C下生長的高質量石墨烯膜。（a） 300°C下生長的石墨烯的拉曼光譜；其他參數(shù)：90Pa，40min，H
2/CH
4=1.5sccm/9sccm。（b、c）石墨烯膜的ID/IG和I2D/IG的拉曼映射圖像。測量面積為50μm×50μm。（d） 通過我們的低溫（300°C）生長方法和常規(guī)高溫（1000°C）增長獲得的石墨烯膜的透射率比較。（e） 石墨烯膜的SEM圖像。（f） 石墨烯膜的AFM圖像。插圖：沿白色虛線的高度分布（膜的典型厚度約為0.5 nm）。（g，h）石墨烯膜的TEM圖像和相應的SAED圖案。插圖h：沿紅色虛線內四個衍射點的強度分布。
圖4. 2英寸在300℃下直接在襯底上生長的晶圓級無轉移石墨烯及其掩埋柵極FET陣列。（a） 通過熱層壓單晶Cu箔在SiO
2/Si襯底上制備單晶犧牲金屬層的示意圖。（b） 通過無轉移方法在300℃下在SiO
2/Si晶片上生長的獲得的晶片級石墨烯的數(shù)字圖像。插圖：層疊Cu/SiO
2/Si晶片的數(shù)字圖像。（c） 石墨烯薄膜邊緣的石墨烯光學圖像。（d） 在5mm×5mm區(qū)域中獲得的石墨烯膜的Cu2p XPS圖譜。插圖：Cu 2p XPS光譜。（e） 2英寸的示意圖。石墨烯FET陣列和具有掩埋柵極的器件結構。（f） 陣列中均勻分布的69個石墨烯FET的傳輸特性曲線。石墨烯通道尺寸均為7μm×63μm；Vds=0.1 V。插圖：具有此通道大小的設備的數(shù)字圖像。（g） 計算的69個器件的石墨烯遷移率圖。石墨烯FET陣列。（h） 使用我們的無轉移方法生長的石墨烯與文獻中報道的使用其他無轉移方法的石墨烯的遷移率比較。
相關研究成果由北京工業(yè)大學Chen Xu和Yiyang Xie、福州大學Jie Sun等人2022年發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c16505)上。原文：Transfer-Free CVD Growth of High-Quality Wafer-Scale Graphene at 300 °C for Device Mass Fabrication。
轉自《石墨烯研究》公眾號
