合理調(diào)節(jié)催化劑/基底界面仍然是無粘結(jié)劑和高性能電極的巨大挑戰(zhàn)。本文提出了通過橋接的界面工程方法，通過原位合成納米碳，有效地將粉末催化劑與柔性襯底結(jié)合起來。具體來說，通過自組裝和共價偶聯(lián)的方式，在碳化碳布上形成無粘結(jié)劑的CNTs，并與摻雜N的納米碳電極連接。實驗結(jié)果和理論計算表明，橋接策略不僅實現(xiàn)了電子和質(zhì)量的快速傳遞，而且改變了電荷分布，優(yōu)化了含氧中間體的吸附/解吸過程。基于這些優(yōu)點，這種無金屬催化劑在0.78 V的電壓間隙中表現(xiàn)出了極好的雙功能ORR/OER電催化活性。值得注意的是，當(dāng)裝備在水性和柔性鋅-空氣電池時，獲得了高功率密度(288,68 mW cm
-2)和增強的耐久性。這種簡單的納米碳鍵策略為粉狀催化劑在可穿戴能源設(shè)備中的應(yīng)用開辟了新的途徑。
圖1 CNTs-NC-CCC的合成過程圖。
圖2. (a-d) SEM，(e) TEM， (f) STEM和相應(yīng)的CNTs-NC-CCC元素映射圖。
圖3 (a) CNTs、CNTs- ccc和CNTs- NC- CCC的(c) N 1s和(d) O 1s的N
2吸附/脫附等溫線，(b) XRD和XPS譜圖。
圖4. 制備的催化劑和貴金屬(Pt/C和IrO
2)催化劑在O
2/ N
2飽和的0.1 mol l
– 1 KOH溶液中的ORR和OER性能。(a) LSV曲線，(b) Tafel曲線，(c) ORR循環(huán)穩(wěn)定性。(d) LSV曲線，(e)對應(yīng)的Tafel曲線，(f) OER的循環(huán)穩(wěn)定性。(g) ORR和OER催化活性的比較。(h) EIS。(i) CNTs-NC-CCC界面電子傳遞示意圖。
圖5。(a)物理混合CNT+NC和結(jié)合連接CNT-NC的dft優(yōu)化模式。(b)兩種模型中OOH*在1和2位點吸附的吸附構(gòu)型。(c)自旋電荷密度分布和(d)兩個模型的投影態(tài)密度(PDOS)。ORR和OER在(e)站點1和(f) 2上的兩個模型的自由能圖。
圖6 不同催化劑的可充電水性和柔性ZABs性能。(a)原理圖，(b)放電極化和相應(yīng)的功率密度圖，(c)恒流放電曲線，(d)速率曲線(插入物為使用CNTs-NC-CCC的基于ZABs的OCV和LED燈)，(e)水性ZAB的恒流放電-充電循環(huán)曲線(插入物為放大視圖)。(f)原理圖，(g)放電極化和功率密度圖，(h) EIS光譜，(i)恒流放電-充電循環(huán)曲線， (j)碳納米管- nc - ccc長期循環(huán)后對應(yīng)的SEM圖像和照片。
相關(guān)科研成果江蘇科技大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院Ruizhi Yang和 Junhao Zhang等人于2022年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental (https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121937)上。原文：Bridge-linking interfacial engineering of triple carbons for highly efficient and binder-free electrodes toward flexible Zn-air batteries。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
