鹵代抗生素，特別是氯霉素(CAP)，在人類和家禽治療細(xì)菌感染中被濫用，導(dǎo)致耐抗生素細(xì)菌和基因造成的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)不斷上升。因此，溫和高效的電化學(xué)氫脫氯(EHDC)降解釋放CAP引起了人們的廣泛關(guān)注。鉑族金屬在EHDC中是不可替代的，但成本高、資源稀缺，需要采取減小顆粒尺寸的策略來提高原子利用效率。在這里，超小鉑納米粒子@Ti
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x MXene (Pt@MXene)電催化劑是通過一種通用和簡(jiǎn)單的方法構(gòu)建的。由于電子轉(zhuǎn)移和原子H*的協(xié)同作用，1% Pt@MXene在90分鐘內(nèi)幾乎完全降低了CAP(98.7%)， 25次循環(huán)試驗(yàn)后仍保持了令人印象深刻的去除效率(86.5%)。值得注意的是，單位金屬質(zhì)量(k/比)貢獻(xiàn)的速率常數(shù)(k)為1% Pt@MXene，是商用Pt/C的75倍。通過對(duì)中間產(chǎn)物的分析，推導(dǎo)出了兩種可能的降解途徑。此外，1% Pt@MXene可以延伸到實(shí)際去除住院患者尿液中高含量的CAP。這為MXene上貴金屬電催化劑的合理設(shè)計(jì)及其在加氫脫氯中的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
圖 1. (a) Pt@MXene復(fù)合材料的制備工藝示意圖;(b) Ti
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2 MAX的掃描電鏡(SEM)圖像;(c)多層Ti
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x MXene的SEM圖像;(d) Ti
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x MXene的透射電鏡(TEM)圖像;(e) 1% Pt@MXene的高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡圖像;(f) 1% Pt@MXene的TEM圖像， (g) 1%的高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)圖像Pt@MXene (h) 1% Pt@MXene的HAADF STEM圖像及其對(duì)應(yīng)的能量色散x射線光譜(EDS)映射圖像(i) C;Ti (j);(k) Pt原子。
圖2 (a) MAX和MXene的XRD譜圖;(b) MXene的紅外光譜;(c) Pt@MXene樣品的XRD譜圖。(d) MXene和1% Pt@MXene的拉曼光譜;Pt@MXene樣品中(e) Ti2p和(f) Pt 4f的XPS光譜。
圖 3. (a)外加電位對(duì)CAP降解的影響;(b) CAP在不同工作電極上的降解;(c)溫度對(duì)CAP降解的影響;(d)初始pH對(duì)CAP降解的影響。
圖4。 (a)過電位，(b) MXene、Pt/C和1% Pt@MXene的電流密度與掃描速率的關(guān)系圖。
圖5。不同t-BuOH濃度下CAP在(a) 1% Pt@MXene、(b) Pt/C、(C) MXene上的降解;(d)樣品的DMPO自旋俘獲ESR光譜。
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圖6。1% Pt@MXene上CAP電化學(xué)加氫脫氯反應(yīng)路徑圖。
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圖7 (a) Pt/C和1% Pt@MXene對(duì)CAP降解的可重復(fù)使用性;(b)在1% Pt@MXene和Pt/C條件下，25次穩(wěn)定性試驗(yàn)循環(huán)的總浸出量。
圖8。(a)不同濃度的CAP在1% Pt@MXene上的降解，(b) TOC的演化和CAP在合成尿介質(zhì)中的降解，圖中:電還原前和電還原后的合成尿。
相關(guān)科研成果由蘇州大學(xué)Jian-Mei Lu和Jing-Hui He等于2021年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134415)上。原文：Construction of ultra-small Pt nanoparticles @Ti
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x MXene electrocatalyst for efficient and stable electrochemical hydrodechlorination of chloramphenicol。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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