在清潔穩(wěn)定的前提下，提高燃料電池和金屬空氣電池電極反應(yīng)中氧還原反應(yīng)(ORR)的催化效率至關(guān)重要。大量研究表明，雜原子摻雜和結(jié)構(gòu)優(yōu)化是有效的策略。這里，受研究的過渡金屬M(fèi)-Nx位點(diǎn)啟發(fā)，通過利用氫-鍵的有機(jī)框架作為碳和氮源，以及二氧化硅（SiO2）球作為模板，在有序大孔碳中設(shè)計(jì)了單原子狀的B?N
3構(gòu)型，并將其應(yīng)用于高效氧還原反應(yīng)催化。B/N共摻雜和有序大孔結(jié)構(gòu)等特性，促進(jìn)了無金屬材料在堿性介質(zhì)中的高ORR催化性能。密度泛函理論計(jì)算表明，B?N
3構(gòu)型可以提供豐富的*OOH和*OH吸附位點(diǎn)，這對(duì)于增強(qiáng)ORR活性起了關(guān)鍵作用。該研究為單原子非金屬ORR電催化劑的設(shè)計(jì)和基于氫-鍵有機(jī)框架的有序大孔碳的合成提供了新的見解。
Figure 1. B/N共摻雜B-NHOMC催化劑的合成工藝示意圖。
Figure 2. 所制備材料的電子顯微鏡分析。(a) SiO2球，(B)B- 25/UPC-HOF-6@ SiO2，(c，d) NHOMC和(e，f) BNHOMC-25的SEM圖像。B-NHOMC-25的(g-i)TEM圖像和(j) HRTEM圖像(插圖:SAED圖)。(k)B-NHOMC-25樣品中碳、氮、氧和硼元素的元素映射。
Figure 3．(a) PXRD圖，(B)Raman圖，(c)N2吸附-解吸等溫線，以及(d)NHC、NHOMC、B-NHOMC-20、B-NHOMC-25和B-NHOMC-30樣品的相應(yīng)孔徑分布。
Figure 4．電化學(xué)性質(zhì)表征。不同樣品的(a) N2-或O2飽和的0.1 M KOH中CV曲線，(b) LSV曲線，和(c)不同轉(zhuǎn)速下的LSV曲線(插圖:相應(yīng)的K-L圖)。(d)不同樣品的過氧化物產(chǎn)率(H2O2%)和電子轉(zhuǎn)移數(shù)(n)，(e)計(jì)算的掃描速率和電容電流密度的線性擬合曲線，和(f)對(duì)應(yīng)的ECSA。（g）B-NHOMC-25電極在1000、2000和3000圈CV循環(huán)前后的LSV曲線對(duì)比。(h)計(jì)時(shí)電流響應(yīng)。(i)甲醇耐受性評(píng)估。
該研究工作由中國(guó)石油大學(xué)(華東) Lili Fan和Daofeng Sun課題組于2021年發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文：Single-Atom-like B?N3Sites in Ordered Macroporous Carbon for Efficient Oxygen Reduction Reaction。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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