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阿爾托大學化學工程學院T. Kallio課題組--鈷卟啉-多壁碳納米管復合材料用于電化學還原CO2：產物分布對溫度的依賴性

分子催化劑憑其多功能結構，具有可調節的活性和選擇性，在CO2電化學還原方面引起了人們極大的研究興趣。在這里，利用四苯基卟啉鈷（CoTPP）/多壁碳納米管（MWCNT）復合材料，研究了溫度（20-50℃）對電化學還原CO2轉化產物選擇性的影響。產物的法拉第效率隨溫度和電位而變化，兩電子轉移產物 CO在低電位和低溫度下增多，而競爭性析氫反應呈現出相反的趨勢。多-電子轉移產物甲醇的形成在低溫和低電位下更有利，而甲烷的形成卻相反。通過DFT模擬計算分析了活性和選擇性，確定了 CH2O 和CHOH、CO 的結合強度和 CHO 中間體的質子化程度的不同之處。這項工作為實驗和理論理解CO2 還原中不同條件對產物分布的影響提供了新視野。

Figure 1. CoTPP/MWCNT復合材料的結構表征。（a）形貌SEM和EDX元素圖譜,鈷(紫色)、氮(綠色)和碳(紅色)。(b)優化的結構計算模型，其中碳(灰色)，氮(紫色)，鈷(藍色)，氫（白色）。(c)拉曼光譜，(d)Co 2p XPS光譜，和(e) TGA曲線。

Figure 2. CoTPP/MWCNT的產物分析。(a-c)在所研究的溫度范圍內不同電壓下，所有檢測產物的法拉第效率(帶誤差線)和(d-f)部分電流密度(帶誤差線)。

Figure 3．電化學CO2還原框架。CoTPP/MWCNT對 (a) CO, (b) CH3OH, (c) CH4 和副產物 CH3OH, 和 (d) CH4的反應機理圖。

Figure 4．CO電催化表征。CoTPP/MWCNT復合材料用于CO電催化陰極電解液的質譜分析。

該研究工作由阿爾托大學化學工程學院T. Kallio課題組于2021年發表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Temperature dependent product distribution of electrochemical CO2 reduction on CoTPP/MWCNT Composite。

轉自《石墨烯研究》公眾號



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