金屬鈉電池被認(rèn)為是最有前途的低成本、高能量密度電化學(xué)儲能系統(tǒng)之一。然而，金屬鈉沉積的不利增長和有限的電池周期壽命阻礙了該電池系統(tǒng)的大規(guī)模應(yīng)用。在這里，我們提出使用涂有包含聚多巴胺和多層石墨烯的復(fù)合材料的聚丙烯隔膜來解決這些問題。涂層的含氧和含氮部分以及納米和中央多孔網(wǎng)絡(luò)允許Na金屬電極在對稱的電池結(jié)構(gòu)中循環(huán)2000h以上，在1 mA cm
-2時具有穩(wěn)定的4 mV過電位。當(dāng)在全Na||Na
3 V
2(PO
4)
3硬幣電池中測試時，涂層隔膜能夠在235 mA g
-1的特定電流下穩(wěn)定地輸送約100mAh g
-1循環(huán)500次(90%容量保持)，并有令人滿意的倍率性能(即75 mAh g
-1at 3.5 A g
-1)
圖1. 無枝晶鈉金屬陽極s-2D mPG異質(zhì)結(jié)構(gòu)方案。(a)s-2D mPG異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制造示意圖，以及(b)裸PP分離器和mPG涂層PP分離器的鈉沉積行為示意圖。
圖2. s-2D mPG異質(zhì)結(jié)構(gòu)表征。mPG-12納米片的(a)SEM圖像、(b,c)TEM和HRTEM圖像、(d)AFM圖像和相應(yīng)的厚度分析。mPG-7納米片的(e)HRTEM圖像、(f)AFM圖像和相應(yīng)的厚度分析。mPG-22納米片的(g)HRTEM圖像、(h)AFM圖像和相應(yīng)的厚度分析。(i)mPG-7、mPG-12、mPG-22和nPG納米片的孔徑分布曲線。(j–l)mPG-12納米片的高分辨率XPS光譜：(j)C 1 s、(k)O 1 s和(l)N 1 s。比例尺：a 1μm、b 200 nm、c,e,g 20 nm和d,f,h 500 nm。
圖3. 通過DFT計算和FVM模擬，研究了s-2D mPG異質(zhì)結(jié)構(gòu)的親鈉性質(zhì)和鈉離子沉積行為。(a)聚多巴胺分子與鈉的形變電荷密度。(b)含Na石墨烯的形變電荷密度。(c)聚多巴胺中Na與Cu、PP、石墨烯和不同官能團(tuán)的結(jié)合能。(d)鈉離子通過mPG層的模型圖（插圖：顏色代表不同濃度的鈉離子）。(e)不同mPG層下Na離子的相對濃度，入口Na離子分布的振幅和周期相同。(f,g)mPG-7、mPG-12和mPG-22層下方鈉離子濃度的標(biāo)準(zhǔn)偏差，且入口鈉離子分布的(f)振幅和(g)波動相同。
圖4. Na||Cu電池的mPG-12@PP分離器的表征與性能。(a)裸PP分離器的SEM圖像和照片（插圖）的頂視圖。(b)mPG-12@PP分離器的SEM圖像和照片（插圖）的頂視圖。(c)mPG-12@PP分離器的SEM圖像橫截面。(d)裸PP（頂部）和mPG12@PP（底部）分離器上電解液的接觸角。(e) 在0.5 mA cm
-2,0.5 mAh cm
-2時測試含mPG-12@PP、nPG@PP和PP分離器的Na||Cu電池的庫侖效率。(f)不同分離器鈉成核過程中的電壓-容量曲線。(g) 在8.0 mA cm
-2,8.0 mAh cm
-2時測量含mPG-12@PP和PP分離器的Na||Cu電池的庫侖效率。比例尺：a、b 1μm和c 10μm。
圖5. Na||Na對稱電池的mPG-12@PP分離器電化學(xué)表征。(a) 在1 mA cm
-2,1 mAh cm
-2時含有mPG-12@PP, nPG@PP,和PP分離器的Na||Na電池的電壓-時間曲線（插圖：分別在5、1000和2000小時時帶有mPG-12@PP的Na||Na電池的放大電壓剖面圖）。(b) 在相同的電流密度和容量下，含有mPG-12@PP 分離器的Na||Na電池，與先前報道的通過各種方法穩(wěn)定的那些Na陽極的循環(huán)穩(wěn)定性比較。(c) 分別在不同電流密度和容量下，獲得的具有mPG-12@PP分離器的Na||Na電池的倍率性能。(d) 含有mPG-12@PP分離器的Na||Na電池和最近報道的其他工作的倍率性能比較。
圖6. 含有mPG-12@PP和PP分離器Na||NVP@C全電池的電化學(xué)性能。(a)含有mPG-涂層分離器的Na||NVP@C全電池的示意圖。(b)在2 C的電流密度下獲得的循環(huán)穩(wěn)定性。(c) 在2 C的電流密度下，含有mPG-12@PP分離器的Na||NVP@C全電池的恒電流充放電曲線（第1次、第200次和第500次循環(huán)）。(d) 電流密度從1到30 C時測量的倍率能力。(e) 在不同的C-速率時獲得的含有mPG-12@PP分離器的Na||NVP@C全電池的恒電流充放電曲線。
相關(guān)研究成果由中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室、河南農(nóng)業(yè)大學(xué)理學(xué)院Jieqiong Qin等人于2021年發(fā)表在nature communications (https://doi.org/10.1038/s41467-021-26032-1)上。原文：Achieving stable Na metal cycling via polydopamine/multilayer graphene coating of a polypropylene separator。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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