在碳布(CC)襯底上原位生長氮摻雜碳納米管制備了三維納米集電極(N-CNT/CC)，并在其上包覆了CoP/N-CNT/CC納米片，制備了CoP/N-CNT/CC電催化劑。實驗結果表明，對于CoP/N-CNT/CC而言，CoP是直接參與HER的主導活性中心，而N-CNTs被認為是電子傳遞助劑。與不含N- CNTs的CoP/CC相比，CoP/N- 10CNT /CC具有更低的電荷轉移電阻，說明N-CNT極大地加速了電子傳輸，從而加速了載流子遷移的動態過程。此外，在CC上引入N-CNTs可以增加電化學活性表面積，有利于更多的CoP活性位點的暴露。DFT計算表明，由于較弱的氫吸附能量，H*在CoP/N-CNT/CC上的吸附可以加速。因此，在堿性介質下，CoP/N-CNT/CC電催化劑的η
10值為41 mV，遠優于CoP/CC (100 mV)。在高電流密度下，與Pt/C具有倍的HER活性。
圖1 a) CoP/N-CNT/CC合成示意圖; b) N-CNT/CC和c) CoP/N-CNT/CC的SEM圖;d)和e) TEM圖像的CoP/N-CNT; f) CoP/N-CNT的HRTEM圖像; (g) CoP/N-CNT的HAADF-STEM圖像，(h) CoP/N-CNT的C、N、Co和P的元素映射;i) CoP/N-CNT的EDS譜。
圖2 a) N-CNT/CC在532 nm輻照下的拉曼光譜b)分別降低激光功率;c) D波段峰值之間的相關性激光強度和功率; d) N-CNT/CC的I
D/I
G比隨激光的不同而變化的力量。
圖3 CoP/N-CNT /CC的XPS譜圖 a) C 1s和b) N 1s c) XPS Co 2p和 3d)分別為CoP/CC和CoP/N-CNT/CC的XPS P - 2p譜圖。
圖4 a) CoP/CC和CoP/N-CNT/CC在-0.85 V (vs. SCE)下的電容電流(Δj = j
a - j
c)與掃描速率的函數;b) CoP/CC和CoP/N-CNT/CC的Nyquist圖 c) CoP/CC和CoP/N-CNT/CC表面H*吸附勢的自由能圖 d) CoP/N- CNT/CC的HER機理示意圖。
圖5 a) CC、CNT/CC、CoP/CC、CoP/N-CNT/CC、Pt/C的極化曲線; b)相應的CoP/CC、CoP/N-CNT/CC和Pt/C的Tafel圖; c) CoP/CC和CoP/N-CNT/CC的周轉頻率(TOFs); d) 初始和3000 CV循環后的CoP/N-CNT/CC的極化曲線 e) COP / N-CNT / CC的電化學耐久性在固定電流密度為20,40和70mA CM
-2的160小時。
相關科研成果由西安交通大學Shengchun Yang和Bin Wang等人于2021年發表在Chemical Engineering Journal（https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132824）上。原文：N-doped CNT as Electron Transport Promoter by bridging CoP and Carbon Cloth toward Enhanced Alkaline Hydrogen Evolution。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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