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河南理工大學劉寶忠教授卞琳艷老師 -- Pdalk-Ti3C2中的集團激發效應促進氨硼烷高效產氫
       通過闡明金屬和載體之間的關系來創建活性位點來提高金屬催化劑的質量活性和耐久性是一個主要的挑戰。本研究將超細鈀納米顆粒(Pd NPs)負載在堿化的Ti3C2 (alk-Ti3C2)上,獲得一個活性界面集團。Pd負載量為1.0 wt.%的Pd/alk-Ti3C2催化劑在氨硼烷(AB)水解反應中表現出最高的活性,初始翻轉頻率為230.6 min-1。綜合分析表明,鈀和alk-Ti3C2產生了集團激發效應。alk-Ti3C2的羥基化調控鈀的局部配位環境。分別由缺電子載體alk-Ti3C2和富電子Pd組成的鈀原子聚集體和-OH基團輕松地激活了水和氨硼烷。界面活化進一步保證了Pd/alk-Ti3C2界面氫的高效生成。該工作為開發高活性的氨硼烷水解貴金屬催化劑開辟了新的途徑。
 
  
圖1制備Pd/alk-Ti3C2復合材料示意圖
 
 
圖2 (a) Ti3C2、alk-Ti3C2、Pd/alk-Ti3C2的XRD分析,Pd加載量為1.0 wt.%。(b) Ti3C2, (c) alk-Ti3C2, (d) 1.0 wt.% 負載量的Pd/alk-Ti3C2的SEM圖像。(e, f) 1.0 wt.% Pd/alk-Ti3C2的TEM圖像,(g) 1.0 wt.% Pd/alk-Ti3C2的HRTEM圖像。(h) Pd (i), O (j), Ti (k), C (l)分別為1.0 wt.%的Pd/alk-Ti3C2的HAADF-STEM圖像和相應的EDX映射。
 
  
圖3 Ti3C2、alk-Ti3C2和Pd/alk-Ti3C2的Raman譜圖,(b) Ti3C2、alk-Ti3C2和Pd/alk-Ti3C2的FT-IR譜圖。Pd/alk-Ti3C2和Pd催化劑的Pd3d (c), c1s (d)。Pd/alk-Ti3C2的Ti 2p (e), O 1s (f)的XPS譜。
 
  
圖4. (a) Pd/alk-Ti3C2、Pd和alk-Ti3C2水解AB的產氫時間,(b) AB水解時對應的rB值,(c) Pd/alk-Ti3C2在不同溫度下水解脫氫的催化活性,(d)不同溫度下對應的Arrhenius圖和rB。(e, f) Pd/alk-Ti3C2催化劑水解AB的循環性能。(g) Pd/alk-Ti3C2、Pd/CeO2、Pd/C、Pd/TiO2、Pd/GO、Pd/Al2O3、Pd/g- C3N4催化劑AB水解制氫的比較(h)對應的TOF值。
 
 
圖5 NH3BH3 (a)和H2O (b)在alk-Ti3C2, Pd (111), Pd/alk-Ti3C2表面的能量分布。NH3BH3 (c)在alk-Ti3C2, Pd (111), Pd/alk-Ti3C2上的解離路徑和過渡態,H2O (d)在alk-Ti3C2, Pd (111), Pd/alk-Ti3C2上的解離路徑和過渡態。(e) Pd/alk-Ti3C2催化劑上AB水解可能的反應機理。
  
       相關科研成果由河南理工大學劉寶忠教授,卞琳艷老師等人于2021年發表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering(https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c04249)上。原文:Ensemble-Exciting Effect in Pd/alk-Ti3C2 on the Activity for Efficient Hydrogen Production。

轉自《石墨烯雜志》公眾號

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