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        飲用水中過量氟化物（F^-> 1.5 mg/L）的存在影響著全球超過 2.6 億人，并導致氟斑牙和氟骨癥以及其他健康問題。本研究調查了氧化石墨烯-二氧化鈰納米雜化物（GO-CeO₂）去除氟化物并闡明了其所涉及的機制。納米雜化物表現出超快速的除氟動力學，并且在1分鐘內達到平衡（85%去除，10 mg F^-/L 的初始濃度），這是迄今為止報道的最快的除氟動力學之一。納米雜化物的氟化物去除遵循Langmuir等溫線，在pH為6.5時最大吸附容量為8.61mg/g，當 pH 值降低到4.0時，吸附容量增加到 16.07 mg/g。根據實驗結果和表征數據，我們假設靜電相互作用和表面絡合都參與了除氟過程。CeO₂晶格中存在的 O^2-離子被 F^-離子取代以形成配位化合物（復合物）。Ce⁴⁺和Ce³⁺都存在于二氧化鈰納米粒子 (CeO₂NPs) 中，而Ce³⁺參與了氟化物絡合。在 GO-CeO₂去除氟化物的過程中，GO片充當電子介體并有助于在 CeO₂ NPs-GO 界面將Ce⁴⁺還原為Ce³⁺，而額外的Ce³⁺增強了納米雜化物的除氟能力。
 

圖1. (a) GO-CeO₂（納米雜化物）在較低放大倍數下的TEM顯微照片。顯微照片顯示氧化石墨烯基體（灰色薄片）上存在二氧化鈰顆粒（黑點）；(b) 更高倍率的 TEM 顯微照片顯示沉積在GO片上的CeO₂NPs 的尺寸為10-20nm；(c) GO-CeO₂的HRTEM圖像顯示了與CeO₂(立方結構)的(111)面相關的微晶預估晶格間距為0.327 nm；(d) GO-CeO₂的SEM 顯微照片表明它具有薄片狀結構。
 

圖2. (a) GO-CeO₂和對照組（CeO₂NPs和GO）的除氟率；吸附劑劑量 = 1 g/L； C₀= 10 mg F^-/L；(b) GO-CeO₂ 劑量對除氟的影響。1 g/L 的劑量產生 85% 的氟化物去除率 (C₀= 10 mg F^-/L)，能將大量氟化物濃度降低至 1.5 mg F^-/L（WHO 建議的飲用水限值），因此選擇了1 g/L作為最佳劑量；(c) 隨著時間的推移，GO-CeO₂的除氟率（C₀= 10 mg F^-/L）（插圖：初始5分鐘的數據放大）。除氟在1分鐘內達到平衡，這是迄今為止報道的最快的除氟動力學之一；(d) GO-CeO₂在不同氟化物濃度下的氟化物吸附能力。發現最大氟化物吸附容量為8.6 mg/g。GO-CeO₂劑量為1 g/L及初始pH值為6.5。數據點以直線連接，僅供閱讀方便，不代表趨勢線，垂直誤差條代表±標準差。
 


 
圖4. GO-CeO₂在氟化物吸附前后的(a) Ce 3d 、(b) O 1s和(c) C 1s的XPS光譜；Ce 3d 中的紅線屬于Ce⁴⁺氧化態，藍線代表Ce³⁺。氟化物吸附后有兩個額外的峰（S1 和 S2），它們屬于Ce³⁺的伴峰。O 1s 和C 1s 中的垂直虛線是為了便于識別氟化物吸附后發生的化學轉換。
 

圖5. (a) 氟化物吸附后F 1s 光譜的高分辨率XPS圖譜；(b) 僅通過CeO₂NPs除氟；為了便于比較，還顯示了GO-CeO₂除氟的圖（插圖：初始 5 分鐘數據的放大圖）。數據點以直線連接，僅供閱讀方便，不代表趨勢線，垂直誤差條代表±標準差；(c) GO-CeO₂去除氟化物的擬議機理示意圖(i) 帶負電的氟離子向帶正電的GO-CeO₂移動并通過靜電吸引被吸附；(ii) 具有Ce³⁺和Ce⁴⁺以及表面氧空位的二氧化鈰晶格，兩個二氧化鈰原子與一個氧原子配位。氟化物通過離子交換過程取代表面的O^2-；(iii) GO片的移動空穴被二氧化鈰晶格中的氧空位捕獲，這促進了GO片中的移動電子傳輸。在CeO₂NP-GO界面的移動電子可以轉移到CeO₂并將Ce⁴⁺還原為Ce³⁺。
 
       相關研究成果由北達科他州立大學土木與環境工程系納米環境研究組Umma S. Rashid等人于2021年發表在Science of the Total Environment (https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.148547)上。原文：GO-CeO? nanohybrid for ultra-rapid fluoride removal from drinking water。

轉自《石墨烯雜志》公眾號