開發具有高電導率和快速動力學的鋰硫電池硫電極以及有效抑制多硫化鋰的穿梭效應仍然具有挑戰性。為了解決這些問題，本文通過密度泛函理論計算對具有不同相（2H、1T和1T'）的極MoTe
2進行了深入研究，表明1T'-MoTe
2在費米能級附近顯示出集中態密度（DOS）并具有高電導率。通過優化合成，制備了1T'-MoTe
2 量子點裝飾的三維石墨烯（MTQ@3DG）來克服這些問題，并在Li-S電池中實現了卓越的性能。由于1T'-MoTe2量子點的化學吸附和高催化作用，MTQ@3DG/S在0.2 C下表現出 1310.1 mAh g
-1的高度可逆放電容量，在600次循環中每個循環的容量衰減率為0.026%。吸附計算表明，Li
2S
2轉化為 Li
2S是限速步驟，其中石墨烯的吉布斯自由能為1.07eV，1T'-MoTe
2的吉布斯自由能為0.97eV，揭示了 1T'-MoTe
2的重要性。 此外，原位拉曼光譜研究證明了在循環過程中抑制了MTQ@3DG/S電池中LiPSs的穿梭效應。
圖 1. (a) MTQ@3DG/S的合成策略方案。 (b) MTQ@3DG的TEM圖像。 (c) 相應的 HAADF-STEM 圖像。 (d) HRTEM 圖像。 (e-i) MTQ@3DG的HAADF-STEM 和EDX 元素映射圖像。 MTQ@3DG和石墨烯的XRD圖（j）和拉曼光譜（k）。 (l) 1T'-MoTe
2的層狀結構和費米能級附近的集中DOS
圖 2. (a) MTQ@3DG 和石墨烯對稱電池在8 mV s
−1時的CV曲線。 (b)不同掃描速率下 MTQ@3DG對稱電池的CV曲線。 Li
2S
8溶液在（c）MTQ@3DG。 （d）石墨烯基底上的恒電位放電曲線。
圖 3. (a) MTQ@3DG/S、MTG/S和石墨烯/S正極在0.2 C下的循環性能。 (b)不同電極的倍率性能。 (c) MTQ@3DG/S在高面積硫負載下的循環性能。 (d) MTQ@3DG/S陰極的電壓分布。 (e) MTQ@3DG/S在1 C下的長期循環壽命。 (f) MTQ@3DG/S陰極在0.1 C時在軟包電池中的循環性能。 (g) MTQ@3DG/S軟包電池照明一個LED的照片。
圖 4. (a)石墨烯和 (b) 1T'-MoTe
2單層上中間物質的優化吸附構象。 (c) Li
2S
n 和 1T'-MoTe
2單層或石墨烯之間的吸附能比較。 Li
2S
n的能量分布 (d) 石墨烯和 (e) 1T'-MoTe
2單層反應； 潛在限制步驟以紅色標記。
圖 5. (a) 石墨烯/S和 (b) MTQ@3DG/S電極在放電過程中的原位時間分辨微拉曼測量。
相關科研成果由四川大學和德克薩斯大學Zegao Wang和Jiarui He等人于2021發表在ACS Nano（https://doi.org/10.1021/acsnano.1c03011）上。原文：Outstanding Catalytic Effects of 1T′-MoTe2 Quantum Dots@3D Graphene in Shuttle-Free Li–S Batteries。
轉自《石墨烯雜志》公眾號
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