鋰硫電池在循環(huán)過(guò)程中存在穿梭效應(yīng)和緩慢的氧化還原動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致電池性能不佳。特別是在寬工作溫度范圍，這些問(wèn)題被放大，限制了鋰電池的實(shí)際應(yīng)用。將過(guò)渡金屬與化學(xué)吸附、催化相結(jié)合是捕獲多硫化物、提高轉(zhuǎn)化率的有效手段。本文提出了一種新型的氮化鐵納米顆粒修飾的隔膜，該隔膜均勻地分散在n摻雜石墨烯(Fe
2N/N-rGO)上。Fe
2N作為活性催化位點(diǎn)降低了鋰硫化物的分解勢(shì)壘，促進(jìn)了鋰多硫化物與鋰硫化物之間的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)，提高了電化學(xué)性能。Fe
2N在低溫下仍有加速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，在高溫下仍有抑制多硫化物穿梭的作用。因此，含F(xiàn)e
2N/N-rGO的電池具有較長(zhǎng)的循環(huán)壽命(在1℃下平均衰落率為0.05%，持續(xù)700次)和高速率性能(在5℃下為688 mAh g
-1)。更重要的是，在50℃和0℃時(shí)，該電池的容量分別為1043 mA h g
-1和778 mA h g
-1。該工作為今后鋰硫電池的實(shí)際應(yīng)用提供了更廣闊的思路。
圖1 (a) Fe
2N/N-rGO復(fù)合材料形成過(guò)程示意圖。(b) Fe
2N/N-rGO和N-rGO的XRD譜圖，(c)拉曼光譜和(d) TGA曲線。
圖2 (a) Fe
2N/N-rGO的低倍率和高倍率(插圖)TEM圖像。(b)HRTEM圖像和(c) Fe
2N/N-rGO的SAED模式。(d) Fe
2N/N-rGO的STEM圖像和(e)碳、(f)鐵和(g)氮的元素圖。
圖3 (a) N-rGO和Fe
2N/N-rGO復(fù)合材料的視覺(jué)吸附測(cè)試及其相應(yīng)的紫外/可見(jiàn)光譜。(b) Fe
2N/N-rGO復(fù)合材料經(jīng)目測(cè)吸附后的高分辨率XPS Fe 2p譜圖。(c)含N-rGO和Fe
2N/N-rGO電極在Li2S6電解質(zhì)中。(d) 2.07 V時(shí)Li
2S
2/Li
2S在Fe
2N/N-rGO和N-rGO電極上的恒電位成核曲線(e) 2.40 V時(shí)Li
2S在N-rGO和Fe
2N/N-rGO電極上的溶解電位曲線。(f)掃描速率為0.1 mV S
-1時(shí)的初始CV曲線。Tafel圖由(g)還原峰和(h)氧化峰計(jì)算得出。(i)由(g)和(h)推導(dǎo)出的Tafel斜率。
圖4 (a) PP、N-rGO和Fe
2N/NrGO分離器的電池在0.5 c時(shí)恒電流放電/充電曲線(b)不同分離器的電池放電前的Nyquist圖。(c)使用不同分離器的電池的速率性能。(d)由紐扣電池供電的小燈泡在靜置一小時(shí)后的亮度圖像。(e)不同分離劑在1℃下的長(zhǎng)期循環(huán)性能(f)含F(xiàn)e
2N/N-rGO分離劑和高硫負(fù)載的電池在0.5℃下的循環(huán)性能。
圖5所示。(a) 50℃下0.1 mV S
-1掃描速率下的初始CV曲線。Tafel圖由(b)還原峰和(c)氧化峰計(jì)算得出。(d)在50℃和0.5℃條件下，不同隔板的電池循環(huán)性能。(e) 0℃、掃描速率為0.1 mV S
-1時(shí)的初始CV曲線。Tafel圖由(f)還原峰和(g)氧化峰計(jì)算得出。(h)電池在0℃和0.5℃的循環(huán)性能。
圖6 (a)表面電子靜態(tài)勢(shì)分析。(b) S和Li
2Sn的結(jié)合能(n=1，2、4、6、8)FNS表面。(c-h) Li
2Sn在FNS表面的電荷密度差。(i) Li
2S在FNS表面的分解勢(shì)壘。
相關(guān)科研成果由吉林大學(xué)Dong Zhang和中國(guó)科學(xué)院金屬研究所Zhenhua Sun等人于2021年發(fā)表在Chemical Engineering Journal（https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131622）上。原文：Conductive Fe2N/N-rGO composite boosts electrochemical redox reactions in wide temperature accommodating lithium-sulfur batteries。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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