鋰硫(Li-S)電池因其高容量和高能量密度被認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)的候選電池之一。然而，可溶性多硫化鋰的穿梭行為和氧化還原過程中動(dòng)力學(xué)的遲緩阻礙了電池的持久運(yùn)行。本文采用簡(jiǎn)單的煅燒方法在摻氮石墨烯(VN/NG)復(fù)合材料上制備了VN納米顆粒，對(duì)隔膜進(jìn)行改性，不僅可以用化學(xué)方法捕獲多硫化物，而且可以催化多硫化物與不溶性Li
2S在充放電過程中的轉(zhuǎn)化反應(yīng)。通過計(jì)算的活化能(E
a)驗(yàn)證了VN/NG的催化效果，在氧化還原的兩個(gè)方向上，VN/NG的活化能都小于NG。由于VN/NG的協(xié)同吸附催化作用，采用VN/NG改性隔膜的電池具有優(yōu)異的倍率性能(在5C 時(shí)為791 mAh g
-1)和循環(huán)穩(wěn)定性(3百次循環(huán)后為863 mAh g
-1，在1C時(shí)每循環(huán)的低衰減率為0.068%)。這項(xiàng)工作為高性能鋰硫電池雙功能催化劑提供了一種簡(jiǎn)單的制備策略和基本認(rèn)識(shí)。
圖1. VN/NG復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)分析和形態(tài)表征。(a）X射線衍射圖；（b）V 2p高分辨率XPS光譜和（c）N 1s的高分辨率XPS光譜； (d）掃描電鏡(SEM)圖像；(e） 透射電鏡(TEM)圖像;(f，g）高分辨率TEM圖像；(h）HAADF-STEM圖像以及相應(yīng)的C、V、N和O元素映射圖像
圖2. NG和VN/NG對(duì)多種多硫化物參與反應(yīng)的電催化性能。(a）掃描速率為1 mV s
-1時(shí)，電壓范圍為-1.0~1.0 V的Li
2S
6對(duì)稱電池的循環(huán)伏安曲線；（b）電壓為2.05 V時(shí)的恒電位放電曲線；(c）在2.4V電壓下的恒電位電荷分布；(d）在1.7~2.8V電壓范圍內(nèi)，掃描速率為0.1mV s
-1時(shí)，帶有NG/PP和VN/NG/PP隔膜的電池的循環(huán)伏安曲線；(e，f）從圖2（d）和插圖中獲得的線性掃描伏安曲線是相應(yīng)的塔菲爾曲線圖
圖3. （a）VN/NG/PP和（b）NG/PP隔膜在不同電壓下的電池Arrhenius圖；(c） 不同電壓下的活化能和相應(yīng)的電壓分布；插圖是催化效果的說明
圖4. 在NG（001）和VN（200）表面上吸附構(gòu)型的（a） Li
2S
4分子的側(cè)視圖和Li
2S分子的俯視圖；(b） VN和NG表面Li
2S分解的能壘分布；(c） VN和NG上Li
2S
4到Li
2S可逆反應(yīng)的能量分布
圖5. 不同隔膜電池的電化學(xué)性能。(a）在0.5C時(shí)，使用不同隔膜的電池的循環(huán)性能比較；在0.2到5C的電流速率下，使用VN/NG/PP和NG/PP隔膜的電池的(b）速率性能和（c）電勢(shì)差；(d）與其他催化劑進(jìn)行本研究和之前報(bào)告的速率性能比較；在(e）1C時(shí)和（f）2C時(shí) VN/NG/PP電池的循環(huán)性能與NG/PP電池進(jìn)行了比較
圖6. （a）VN/NG/PP和（b）NG/PP隔膜在掃描速率為0.1至0.5 mV s
-1時(shí)的電池循環(huán)CV曲線；CV圖的峰值電流（
Ip）與對(duì)于VN/NG/PP和NG/PP在(c) 第一個(gè)(R1: S
8→ Li
2S
x)和(d)第二個(gè)(R2: Li
2S
x→Li
2S
2/Li
2S) 的陰極還原過程以及(e) 陽(yáng)極氧化過程（O1: Li
2S
2/Li
2S →Li
2S
x）的掃描速率平方根（V
0.5）的曲線圖；（f）對(duì)于R1、R2和O1的I
p/v
0.5值
相關(guān)研究成果由太原理工大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院Erdong Jing課題組于2021年發(fā)表在Journal of Energy Chemistry (https://doi.org/10.1016/j.jechem.2021.05.015)上。原文：Dual redox catalysis of VN/nitrogen-doped graphene nanocomposites for high-performance lithium-sulfur batteries。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
.jpg)
