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        盡管用于大功率電池和超級電容器應用的Ti₃C₂T_x(MXene)電極的研究和開發不斷取得進展，但陰離子在電化學儲能中的作用及其在施加正電壓時嵌入MXene片之間的能力尚未得到證實。MXenes發現十年后，關于陰離子插入重新堆疊的MXene電極的可能性的信息仍然受到質疑。由于稀釋的水性電解質中的正電位穩定性范圍受到Ti陽極氧化的嚴重限制，因此也在濃縮的水性電解質溶液和非質子電解質中評估了陰離子插入的可能性。為了解決這個問題，我們通過使用具有損耗監測(EQCM-D)測量的原位重力電化學石英晶體微天平,在高濃度的LiCl和LiBr電解質中進行測試，這使得MXene電極的操作范圍顯著擴展到正電位。此外，鹵素是最小的陰離子之一，與多原子陰離子相比，它應該更容易插入MXene層之間?；谡妷悍秶鷥鹊馁|量變化變化和互補密度泛函理論計算，證明了在有利于電容儲能的電位范圍內，陰離子物質插入MXene不太可能發生。這可以通過由官能團終止的Ti₃C₂T_x片上的強負電荷來解釋。
 

Figure 1.（a）MXene電極在稀釋和濃縮的（a）LiCl和（b）LiBr電解質溶液中的循環伏安圖，以10 mV/s測試。藍色箭頭代表集中系統中電極的OCV。
 

Figure 2.在濃（a）LiCl和（c）LiBr電解質溶液中以20 mV/s獲得的MXene電極的第一次循環。在LiCl和LiBr中測量的相應頻率變化分別顯示在（b）和（d）中。掃描方向和相關頻率變化由箭頭指示。
 
 
Figure 3. （a）MXene電極在濃LiCl（溶解在H₂O和D₂O中）和LiBr電解質溶液中在20mV/s下獲得的循環伏安圖。（b-d）頻率和損耗隨時間的變化，在D₂O中飽和的LiBr、LiCl和LiCl中獲得的三次至九次泛音階數分別顯示在（b）-（d）中。理論頻率變化用黑色虛線表示。
 

Figure 4. 作為LiBr、LiCl(H₂O)和LiCl(D₂O)的電荷密度函數的離子群變化。從法拉第公式計算的離子數量變化由黑色實線表示。
 

Figure 5.（a）在-0.3至0.5 V電位掃描期間測量的2q值的變化（相對于Ag/AgCl）。（b）MXene電極d間距的相應變化。
 

Figure 6.（a）在EC:DMC中的1 M LiPF₆中循環的Ti₃C₂電極的CV響應。掃描方向由黑色箭頭指示。（b）在電位掃描期間記錄的頻率變化。理論頻率變化顯示為黑色虛線。
 

Figure 7. 從DFT計算獲得的（a）Li⁺嵌入和（b）Cl^-離子嵌入Ti₃C₂O_0.75F_0.25Li_0.37的優化結構
 

Figure 8. 用于計算（a）Li⁺離子和（b）Cl^-離子在MXene片層中的嵌入自由能的熱力學循環。
 
         相關研究成果由以色列巴伊蘭大學Netanel Shpigel課題組于2021年發表在《Journal of the American Chemical Society》（https://doi.org/10.1021/jacs.1c03840）上。原文：Can Anions Be Inserted into MXene?

轉自《石墨烯雜志》公眾號