實現二氧化碳（CO
2）的高效電化學轉化成為有價值的燃料和化學品是解決環境和能源挑戰的最有希望的方向之一。雖然已有一些基于單晶的研究和模擬結果表明，富含多層Cu（100）的表面有利于向二碳醇產物轉化，但大多數研究仍停留在低指數（100）的刻面或表面缺陷引起的臺階部位的低密度上。在目前的工作中，我們報道了通過化學氣相沉積（CVD）石墨烯生長工藝合成具有高刻面的褶皺銅的高產乙醇催化劑。基于我們的方法，我們使用石墨烯作為引導材料來生產用作電催化劑的褶皺銅膜。石墨烯生長的Cu薄膜不僅可以批量生產，而且具有高密度的臺階位和高刻面原子排列，包括（200）和（310）刻面，這是用現有方法難以合成的。具有獨特原子排列的褶皺銅膜表現出很高的乙醇選擇性，室溫下在-0.9 V vs可逆氫電極（RHE），達到40%的法拉第效率（FE），是迄今為止報道的銅基CO
2轉化的最大值之一的選擇性催化劑。二碳產物的選擇性和產率為57% 的法拉第效率，在- 2.2 mA/cm
2, -1.1 V vs RHE條件下。密度泛函理論（DFT）計算結果表明，乙醇產率高的主要原因是褶皺的（310）面具有低的C−C偶聯勢壘（0.5 ev），因此相比于其他產物更適合與乙醇的反應路徑。
圖1. 高密度銅臺階位高刻面原子排列催化劑的合成示意圖及相應的表面圖像。
圖2. 具有高刻面原子排列的高密度Cu臺階位的交叉觀察和每個納米褶皺斜率的相關原子尺度分析。
圖3. 電化學CO
2還原產物的法拉第效率與電位的關系（vs-RHE）。使用了（a）電拋光銅膜和（b）起皺銅膜，在0.1 M KHCO
3電解液中各電位的CO
2轉化趨勢。使用（c）電拋光銅膜和（d）褶皺銅膜，在0.1 M KCl電解質中的法拉第效率和不同的電位的結果
相關研究成果于2021年由韓國高等科學技術學院的Hee-Tae Jung，Yousung Jung和Woo-Bin Jung課題組共同發表在ACS Catalysis（doi：10.1021/acscatal.0c05263）上，原文：High Facets on Nanowrinkled Cu via Chemical Vapor Deposition Graphene Growth for Efficient CO 2 Reduction into Ethanol。
轉自《石墨烯雜志》公眾號
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