具有混合鐵價(jià)態(tài)的黃鐵礦Fe7S8具有較高的理論容量，高電導(dǎo)率，低放電/充電電壓平臺(tái)，以及優(yōu)異的氧化還原可逆性，但由于嚴(yán)重的體積變化，在（去）鉀化過程中會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)退化。為了解決這個(gè)問題，這里合成了一種新奇的分級結(jié)構(gòu)，即碳納米管中限制納米級Fe7S8，并共價(jià)鍵合到3D多層石墨烯上（Fe7S8@CNT@3DFG），將其應(yīng)用于鉀儲(chǔ)存。在Fe3C的催化作用下，通過尖端生長模型，CNT可以成功生長在3DFG表面。這種結(jié)構(gòu)使得0 D納米Fe7S8限制在1D CNT上，進(jìn)一步CNT到3DFG上，可有效緩沖體積變化，阻止Fe7S8納米顆粒的團(tuán)聚，并增強(qiáng)離子/電子傳輸。該Fe7S8@CNT@3DFG電極可提供出色的倍率特性，和出色的長期循環(huán)穩(wěn)定性（高達(dá)1300個(gè)循環(huán)）。此外，原位XRD和非原位XPS，HRTEM結(jié)果闡明了Fe7S8的高度可逆的鉀存儲(chǔ)機(jī)制。此外，使用Fe7S8@CNT@3DFG為陽極，普魯士藍(lán)鉀（KPB）為陰極，設(shè)計(jì)的鉀全電池實(shí)現(xiàn)了較高的能量密度（約為120Wh kg-1），具有廣闊的應(yīng)用前景。
Figure 1. Fe7S8@CNT@3DFG的合成策略示意圖。
Figure 2. a–c）FESEM圖像，d，e）TEM圖像，f，g）Fe7S8@CNT@3DFG的高分辨率TEM圖像。 h）Fe7S8@CNT的典型HAADF-STEM圖像，和i-k）C，F(xiàn)e和S的元素映射。
Figure 3. a）Fe7S8@CNT@3DFG電極在最初三個(gè)循環(huán)時(shí)的CV曲線。b）Fe7S8@CNT@3DFG電極在不同循環(huán)中的放電曲線。c）循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率。d）Fe7S8@CNT@3DFG電極在各種電流密度下的充電/放電曲線。e）倍率特性。f）與先前報(bào)道的工作做對比。
Figure 4. a–c）Fe7S8 3D泡沫電極在第一個(gè)（去）鉀化循環(huán)期間的原位XRD圖。d）在不同的充電/放電狀態(tài)下，F(xiàn)e7S8 3D泡沫電極的非原位Fe 2p XPS光譜。e）Fe7S8鉀儲(chǔ)存機(jī)理示意圖，顯示了嵌入反應(yīng)與轉(zhuǎn)化反應(yīng)的結(jié)合。
該研究工作由北京科技大學(xué)劉永暢教授和李平教授課題組于2021年發(fā)表在Small期刊上。原文：Confining Pyrrhotite Fe7S8 in Carbon Nanotubes Covalently Bonded onto 3D Few-Layer Graphene Boosts Potassium-Ion Storage and Full-Cell Applications。
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