電池制造商受到生產(chǎn)高能量密度和更快充電的電池需求的驅(qū)動。為了滿足這樣的要求，需要將高性能負(fù)極材料與下一代液體電解質(zhì)結(jié)合起來。石墨烯制成的負(fù)極具有革新下一代可充電鋰/鈉離子電池的巨大潛力。盡管實(shí)驗已經(jīng)證明了石墨烯負(fù)極的能力，但基于真空的密度泛函理論（DFT）計算預(yù)測，由于Li/Na的插層有限且擴(kuò)散率不令人滿意，純石墨烯的性能較差。在電池中，取決于介質(zhì)的極化率，電極和金屬原子之間的相互作用可能會發(fā)生變化，這可能會影響性能。在此，使用隱式溶劑化DFT計算研究了液體電解質(zhì)的介電常數(shù)對石墨烯基Li/Na離子電池性能的影響。發(fā)現(xiàn)石墨烯與吸附原子之間的結(jié)合能隨ε
r單調(diào)增加，甚至從正變到負(fù)，表明在能量上有利于插層并改善了存儲。同樣，在εr≥11.5的情況下，發(fā)現(xiàn)Li（Na）的擴(kuò)散相對于真空急劇增加了106（2×102）倍。這些結(jié)果提供了對基于石墨烯的離子電池操作的見解，并為其設(shè)計提供了指導(dǎo)。
Figure 1. Li/Na原子與石墨烯之間的（a）垂直距離和（b）電子電荷轉(zhuǎn)移是ε
r的函數(shù)。石墨烯上鍵合的Li原子的極化電荷密度（p
pol），其極化表面為（c）ε
r=2.37和（d）ε
r=78.4的可極化介質(zhì)包圍。
Figure 2. 在石墨烯上，Li和Na在（a）扶手椅和（d）之字形方向上的平均自由程。Li（b,e）和Na（c,d）分別在扶手椅和之字形方向的相關(guān)能量分布圖（右）
Figure 3. 在（a）扶手椅和（b）之字形方向上，Li/Na在石墨烯上擴(kuò)散的能壘是ε
r的函數(shù)。插圖表示綠色虛線矩形內(nèi)區(qū)域的放大視圖。
Figure 4. 石墨烯上，300 K下，扶手椅方向，Li和Na的遷移速率隨ε
r（相對于真空）增大，速率增強(qiáng)
相關(guān)研究成果于2020年由多倫多大學(xué)Chandra Veer Singh課題組，發(fā)表在Carbon（doi.org/10.1016/j.carbon.2020.02.001）上。原文：Dramatic improvement in the performance of graphene as Li/Na battery anodes with suitable electrolytic solvents。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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