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清華新聞網(wǎng)12月2日電 近日，清華大學航天航空學院李群仰、馮西橋課題組與清華大學機械工程系馬天寶課題組、北京科技大學高磊課題組，聯(lián)合中科院上海微系統(tǒng)所信息功能材料國家重點實驗室的王浩敏課題組，實現(xiàn)了對六方氮化硼（h-BN）絕緣襯底上小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯垂直電導率的直接實驗測量，首次報道了小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯中垂直電導的反常角度依賴性。該發(fā)現(xiàn)首次揭示了范德華材料中原子級重構(gòu)對垂直電導率的貢獻，為理解小扭轉(zhuǎn)角范德華材料獨特的物理行為提供了指導。
通過對石墨烯層間堆垛角度進行扭轉(zhuǎn)是調(diào)控其物理（特別是電學）性能的有效手段。現(xiàn)有實驗研究表明：隨著石墨烯層間扭轉(zhuǎn)角度的增大，石墨烯層間趨向于非公度堆垛而呈現(xiàn)出較弱的層間耦合；因此，一般來講，石墨烯層間的電導將隨著扭轉(zhuǎn)角度的增大而單調(diào)降低。然而，最近的研究發(fā)現(xiàn)，當兩層石墨烯以小扭轉(zhuǎn)角度（小于1°）堆疊在一起時，在石墨烯層間范德華相互作用和石墨烯面內(nèi)彈性變形能的競爭下，石墨烯會發(fā)生局部的原子級重構(gòu)，形成局部的公度堆垛。這類小扭轉(zhuǎn)角度堆垛的石墨烯往往展現(xiàn)出諸多奇特的物理行為，如強關(guān)聯(lián)電子態(tài)、非常規(guī)超導和自發(fā)鐵磁性等。目前，人們當前關(guān)注的焦點主要集中在小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯面內(nèi)方向的電學行為，而其層間電導率如何隨扭曲角的改變而變化，尤其原子尺度重構(gòu)對層間電導的影響，仍然是研究的熱點和亟待回答的問題。
圖1. (A) 基于導電原子力顯微鏡（c-AFM）的扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯電學測試示意圖；(B) 歸一化電流值（電導）隨雙層石墨烯扭轉(zhuǎn)角度的變化
圖2. (A)不同扭轉(zhuǎn)角度雙層石墨烯表面獲取的歸一化電流曲線；(B)扭轉(zhuǎn)角為2.9°樣品表面的電流圖像；(C) 扭轉(zhuǎn)角為0.6°樣品表面的電流圖像；(D)-(F)對應的原子堆垛示意圖
該研究工作借助李群仰課題組前期發(fā)展的二維材料界面電學表征平臺，實現(xiàn)了對立方氮化硼絕緣襯底上小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯垂直電導率的直接實驗測量；實驗中首次發(fā)現(xiàn)了小扭轉(zhuǎn)角下垂直電導率非單調(diào)的角度依賴性，即隨著層間扭轉(zhuǎn)角的減小，垂直電導率逐漸增大，當扭轉(zhuǎn)角度達到~5°左右時，隨著扭轉(zhuǎn)角的進一步減小電導率顯著降低（圖1，圖2）。該趨勢與傳統(tǒng)塊體石墨材料中觀察到的層間電導隨扭轉(zhuǎn)角度的單調(diào)變化截然不同，并且無法被傳統(tǒng)的聲子介導層間電導機制進行解釋。借助原子級界面接觸質(zhì)量模型、密度泛函理論計算和掃描隧道顯微鏡（STM）的高分辨表征，進一步揭示了小扭轉(zhuǎn)角下的反常電導行為源于雙層石墨烯的局部原子重構(gòu)導致的平均載流子濃度的降低（圖3）。該發(fā)現(xiàn)首次揭示了范德華材料中原子級重構(gòu)對垂直電導率的貢獻，為理解小扭轉(zhuǎn)角范德華材料獨特的物理行為提供了指導，也為設計和優(yōu)化二維材料的電學性能提供了新的思路。
圖3. (A)理論模型結(jié)構(gòu)示意圖；(B)理論計算得到的不同扭轉(zhuǎn)角度下的實空間二維電導圖像；(C)理論計算的電導隨扭轉(zhuǎn)角度變化曲線；(D)第一性原理計算得到的表面載流子濃度和層間隧穿電導隨扭轉(zhuǎn)角度的變化曲線；(F)考慮原子級重構(gòu)和純剛性結(jié)構(gòu)的AA堆垛區(qū)域的占比隨扭轉(zhuǎn)角度的變化曲線
該研究工作于11月20日在線發(fā)表于《科學進展》（Science Advances）期刊，論文題為“小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯中的反常電導”（Abnormal conductivity in low-angle twisted bilayer graphene）。
清華大學航院李群仰教授、北京科技大學高磊副教授和中國科學院上海微系統(tǒng)所王浩敏研究員為本文的通訊作者，參與該工作的還有清華大學航院馮西橋教授、機械工程系馬天寶副教授，以及國家納米中心劉璐琪研究員。清華大學航院博士生張帥、機械系博士生宋愛生和上海微系統(tǒng)所陳令修博士為論文共同第一作者。該研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金項目以及清華大學摩擦學國家重點實驗室自由探索項目等項目的資助。
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