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阿德萊德大學(xué)Yao Zheng和Shi-Zhang Qiao課題組--石墨烯包裹的鎳銅雙金屬納米顆粒催化劑用于電化學(xué)還原CO2為CO
      在NiCu0.25雙金屬納米粒子催化劑上實現(xiàn)了高選擇性的CO2電還原為CO(法拉第效率約為90%)。通過結(jié)合基于同步加速器的X射線吸收和原位拉曼光譜研究,我們發(fā)現(xiàn)由于3d電子的重新分布,NiCux中的銅含量與CO選擇性之間存在負相關(guān)關(guān)系。總之,我們通過添加銅對鎳進行了工程改造,獲得了石墨烯包裹的鎳-銅雙金屬納米顆粒催化劑,用于CO2電化學(xué)還原。與單金屬Ni催化劑相比,由于存在雙金屬活性位,NiCux催化劑具有明顯更高的催化性能。但是,增加的Cu含量會導(dǎo)致金屬中的電子重新分布,導(dǎo)致3d軌道電子密度降低,從而導(dǎo)致*COOH難以被催化劑吸附。在貧銅催化劑NiCu0.25上實現(xiàn)了最高的CO選擇性,在相對于RHE的1.0 V電位下,F(xiàn)E達到88.5%。
 
Figure 1. (a)NiCu0.25的HRTEM圖像。(b)NiCu0.25的HAADFSTEM圖像。沿箭頭方向收集的線掃描。(c)NiCu0.25的SAED模式。(d)不同樣品的粉末XRD圖譜。
 

Figure 2. 不同樣品在(a)O 1s和(b)Ni 2p3/2和Cu 2p3/2區(qū)域的XPS光譜圖。(c)不同樣品歸一化Cu K-edge XANES光譜的一階導(dǎo)數(shù)。(d)不同樣品R空間中的Cu K-edge EXAFS光譜。
 

Figure 3. 在CO2飽和的0.1 M KHCO3電解質(zhì)中進行CO2電還原。(a)一氧化碳的FE。(b)在1.0 V vs. RHE的電勢下,F(xiàn)E的分布。(c)比較一氧化碳釋放的塔菲爾斜率。(d)原位拉曼結(jié)果。
 

Figure 4. (a)Ni和(b)Cu的XANES L3邊緣光譜。(c)NiCux中的電子給體和CO選擇性隨Cu含量的增加而變化。
 
      相關(guān)研究成果于2020年由阿德萊德大學(xué)Yao Zheng和Shi-Zhang Qiao課題組,發(fā)表在Chem. Commun.(DOI: 10.1039/d0cc04779a)上。原文:Graphene-encapsulated nickel–copper bimetallic nanoparticle catalysts for electrochemical reduction of CO2 to CO。

摘自《石墨烯雜志》公眾號:

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