過氧化氫是工業(yè)中廣泛使用的重要化學物質。兩電子電化學氧還原反應（2e-ORR）是一種清潔的原位生產H2O2的方法。在這里，報道了一種無金屬催化劑（介孔碳空心球，MCHS），將其用于中性電解質（0.1 M PBS）中高效生產H2O2，產生H2O2的選擇性達90％以上，在0.57 V的電勢下可達到99.9％。在中性電解液中更優(yōu)選發(fā)展H2O2催化劑，因此H2O2穩(wěn)定劑的pH值也接近中性。如此優(yōu)異的催化活性來源于多方面，例如合適的孔隙率，氧官能團的含量和不同種類的氧官能團。第一性原理模擬表明，該催化劑含有合適的混合氧和COOH官能團，這在催化形成H2O2中起著重要作用。該研究所報道的無金屬催化劑有望成為未來高效生產H2O2的催化劑之一。
Figure 1. （a）MCHS-TEOS，MCHS-TPOS和MCHS-9：1樣品的拉曼光譜。（b）MCHS-9：1樣品的XPS總譜。（c-d）MCHS-9：1樣品的高分辨C 1s和O 1s光譜。（e）在77 K溫度下的氮氣吸附/脫附等溫線。（f）MCHS-9：1樣品的孔徑尺寸分布情況。
Figure 2. （a）MCHS-9：1樣品的SEM圖像。（b）MCHS-9：1樣品的TEM圖像。（c-e）MCHS-9：1樣品中C和O元素映射圖。
Figure 3. （a）MCHS-9：1樣品在O2飽和的不同pH電解液中的RRDE伏安圖，旋轉速度為1600 rpm。（b）MCHS-9：1樣品在不同pH電解液中的H2O2選擇性比較。（c）塔菲爾斜率比較。（d）MCHS-9：1樣品在0.1M PBS電解液中的穩(wěn)定性測試。
Figure 4. 在碳材料中含氧官能團構型，（a）醚氧（e-O），（b）酮氧（k-O），（c）CO基團（c-O），（d）COOH基團，（e）混合了兩個酮氧和兩個COOH基團和（f）將兩個CO和兩個COOH基團混合在一起。灰色，白色和紅色球分別代表碳，氫和氧原子。
該研究工作由中國科學院福建省物質結構研究所Guo-Liang Chai研究團隊于2020年發(fā)表在ACS Catalysis期刊上。原文：Mesoporous Carbon Hollow Spheres as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide in Neutral Electrolytes。
摘自《石墨烯雜志》公眾號：
.jpg)
