以化學氣相沉積法生長的石墨烯薄膜具有不同尋常的物理和化學性質，有望應用于柔性電子和高頻晶體管等領域。然而，因為與基板的強耦合，在其生長過程中總會形成褶皺，這限制了薄膜的大規模均勻性。本研究開發了一種質子輔助的化學氣相沉積方法來生長無褶皺的超平坦石墨烯薄膜。所提出的質子穿透和重組形成氫的方法也可以減少石墨烯在傳統化學氣相沉積過程中形成的褶皺。由于范德瓦爾斯相互作用的解耦，以及與生長表面距離的增加，一些褶皺完全消失了。石墨烯薄膜的電子帶結構呈V形狄拉克錐，原子平面內或原子臺階間呈線性色散關系，證實了與襯底的解耦。石墨烯薄膜的超平坦特性使其表面在濕法轉移后仍然易于清潔。在線寬為100微米的器件中，即使在室溫下也會出現強大的量子霍爾效應。用質子輔助化學氣相沉積法生長的石墨烯薄膜可在很大程度上保持其固有性能，我們的方法應可方便地推廣到應變和摻雜設計的其他納米材料上。
Figure 1. （a）冷卻時，在收縮銅表面的原子臺階（或粗糙區域）上形成皺紋的示意圖。（b）圖解說明在CVD生長期間將石墨烯從其基底上脫偶聯時，皺紋的消失。
Figure 2.（a）質子滲透和氫去耦合模型；（b）不同密度的復合氫鍵態的理論模擬。經過不同處理后，Cu(111)上起皺的石墨烯薄膜的典型AFM圖像：（c）通過CVD生長的表面；（d）ICP在400°C之后；（e）ICP在650°C之后；（f）400°C下UHV退火；插圖是AFM相位圖像。（g）相同皺紋的高度輪廓，沿c–f中粉紅色標記的線截取。（h）生長的石墨烯薄膜的典型拉曼光譜以及經過ICP處理后的石墨烯的拉曼光譜。所有AFM圖像都使用相同的-5 nm至5 nm的高度條，而c–f中的長度比例條均為1μm。
Figure 3. 質子輔助生長的無皺紋和準懸浮石墨烯薄膜。（a）在Cu(111)上生長的4英寸石墨烯薄膜的照片；插圖：典型的AFM圖像。（b）石墨烯生長后基材的典型光滑度：銅箔、起皺的石墨烯薄膜覆蓋的Cu(111)、以及由ICP-CVD生長的石墨烯薄膜覆蓋的Cu(111)。（c）從ICP-CVD生長的薄膜和其他起皺樣品中多個點獲得的ω
G和ω
2D的分布，以及懸浮膜（黑色固體）作為參考。（d）橫跨Cu(111)原子臺階的ICP-CVD生長石墨烯薄膜上的STS光譜。（e）質子輔助下，在Cu(111)上生長的石墨烯薄膜的ARPES，以及ICP處理前后的起皺樣品。比例尺：插圖（a）為2μm；（d）為2 nm。
Figure 4. 超平石墨烯薄膜具有易清潔的特性和強大的QHE。（a）Δω
G和Δω
2D是從ICP處理前后的皺紋石墨烯的拉曼原位測量中提取的，并以ICP-CVD生長的石墨烯作為參考。（b）在超高壓退火之前和之后，提取的轉移到Cu(111)上的石墨烯的Δω
G和Δω
2D；在高溫下進行UHV退火后，Δε/ΔT值對溫度變化敏感。（c）標準濕轉移程序和UHV退火后，轉移的石墨烯薄膜上殘留的NPs。插圖為典型AFM圖像。（d）在室溫下，磁場B=7.5T時，可以輕松觀察到大型超平石墨烯薄膜的穩健QHE和霍爾平臺。插圖，光學圖像。比例尺：插圖c為1 μm；插圖d為100 μm
相關研究成果于2020年由南京大學高力波教授課題組，發表在Nature（doi.org/10.1038/s41586-019-1870-3）上。原文：Proton-assisted growth of ultra-flat graphene films。
