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在這項工作中，將原位與非原位策略協(xié)同以調(diào)制活性材料的界面，使固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）具有出色的機械性能，以至于在界面附近形成亥姆霍茲區(qū)域。無定型TiO2作為保護層，與氟碳酸亞乙酯添加劑的還原產(chǎn)物（即NaF）有著強烈的相互作用，增強了SEI與電極材料的粘結作用。在活性材料的體積膨脹時，SEI流失現(xiàn)象被大量抑制。此外，通過NaF與有機成分的結合，SEI的韌性顯著提高。將這種協(xié)同策略引入紅磷/碳納米管復合材料時，該雙層結構其內(nèi)部主要包含無機物而外部則主要為有機物，組成了一種薄的，均勻，堅固的SEI膜，還具有高離子電導率可用于超穩(wěn)定鈉儲存。這種用于SEI組件和結構工程設計的通用方法對SEI化學提出了新見解，并且可以擴展為解決其他可充電電池的大多數(shù)界面或SEI問題。

Figure 1. SP/CNT@TiO2的（a）SEM圖，（b-c）TEM圖，（d）HRTEM圖，（e）EDS元素漫譜圖，（f）SP/CNT@TiO2, SP/CNT, 紅磷 和CNT的XRD圖，（g）SP/CNT@TiO2和 SP/CNT的XPS譜，（h） O 1s高分辨XPS譜。  

Figure 2. SP/CNT@TiO2 和 SP/CNT陽極的電化學性能表征。（a，b） SP/CNT 和SP/CNT@TiO2 在掃速為0.1 mV s-1時的第三圈CV曲線，（c）SP/CNT@TiO2在不同掃描圈數(shù)下的充放電曲線，（d）比電容和庫倫效率，（e）長時間的循環(huán)穩(wěn)定性測試（循環(huán)1000圈），（f）倍率性能比較， SP/CNT 和SP/CNT@TiO2 在（g）放電和（h）充電期間的Na離子擴散系數(shù)比較。

Figure 3.（a）第一圈放電曲線和（b）不同掃描圈數(shù)時的EIS譜，（c-d）SP/CNT 和SP/CNT@TiO2電極在循環(huán)前的橫截面圖，（e-f）在第10次脫鈉后的橫截面SEM圖，（g-h）在第10次脫鈉后的俯視SEM圖。

Figure 4. 不同SEI層的組成成分分析。（a）三種元素（C1s, O1s, 和 F1s）的高分辨XPS圖譜，（b）來源于三種元素（C1s, O1s, 和 F1s）不同峰的信號相對含量，（c）SP/CNT 和SP/CNT@TiO2電極在10圈以后的FT-IR分析，（d）SEI的不同組分示意圖及其在鈉儲存系統(tǒng)中的貢獻。

Figure 5.在體積膨脹時，有/無非晶TiO2保護層情況下的SEI薄膜演變過程。

?該研究工作由南開大學Xue-Ping Gao 聯(lián)合Sheng Liu課題組于2019年發(fā)表在ACS Applied Energy Materials期刊上。原文：Engineering Solid Electrolyte Interphase on Red Phosphorus for Long-Term and High-Capacity Sodium Storage（DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b04043）