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石墨烯及其衍生物已在許多文章中報(bào)道為“不含金屬”的碳電催化材料。其合成程序通常基于石墨的化學(xué)氧化和隨后的熱或化學(xué)還原。因?yàn)檠趸┚哂写蟮谋砻娣e并且通常含有各種氧官能團(tuán)，所以來自反應(yīng)混合物的金屬離子（雜質(zhì)）可以吸附在其表面上。這些雜質(zhì)會(huì)顯著增強(qiáng)電催化活性，從而得到有誤的數(shù)據(jù)；這種不純的樣品被稱為“不含金屬”的催化劑。在本文中，我們報(bào)告了無(wú)雜質(zhì)石墨烯的合成，并與基于兩種氧化石墨烯的熱和化學(xué)還原的標(biāo)準(zhǔn)方法制備的石墨烯進(jìn)行了比較。通過標(biāo)準(zhǔn)方法制備的石墨烯的詳細(xì)分析，顯示了金屬雜質(zhì)與石墨烯電催化活性之間的直接關(guān)系。相反，無(wú)雜質(zhì)石墨烯表現(xiàn)出差的電催化活性。

Figure 1. 用不同放大倍數(shù)獲得石墨烯樣品的TEM圖像。

Figure 2. 用相同的放大倍數(shù)獲得SAED；比例尺為200 μm。

Figure 3. 由峰-峰分離值（ΔE）表示異質(zhì)電子轉(zhuǎn)移。使用一對(duì)氧化還原探針：（A）[Ru(NH3)6]²⁺/³⁺和（B）[Fe(CN)6]^3-/^4-。

Figure 4. 在空氣飽和的0.5 M KOH溶液中測(cè)試氧還原反應(yīng)。

Figure 5. 在50 mM PBS（pH：7.2）中的（a）5 mM肼、（b）5 mM NaHS和（c）5 mM過氧化氫異丙苯存在下記錄的循環(huán)伏安圖。

相關(guān)研究成果于2019年由布拉格化學(xué)與技術(shù)大學(xué)Zdeněk Sofer課題組，發(fā)表在ACS Nano（DOI: 10.1021/acsnano.8b07534）上。原文：Ultrapure Graphene Is a Poor Electrocatalyst: Definitive Proof of the Key Role of Metallic Impurities in Graphene-Based Electrocatalysis。