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中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所王瑞虎課題組--嵌鈷碳納米片改性隔膜對(duì)高能量密度鋰硫電池中的化學(xué)吸附和多硫化物的催化作用

鋰-硫（Li-S）電池被認(rèn)為是最有前途的下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)之一。其中硫復(fù)合陰極的研究已經(jīng)取得了相當(dāng)大的進(jìn)步，但是以犧牲體積容量為代價(jià)的高循環(huán)穩(wěn)定性和放電容量抵消了Y原有的優(yōu)勢(shì)。本論文通過(guò)在商用聚丙烯隔膜表面上涂覆鈷包埋氮摻雜多孔碳納米片和石墨烯，來(lái)提供一種功能性隔膜。涂層不僅通過(guò)化學(xué)親和作用抑制多硫化物穿梭效應(yīng)，而且還起到電催化劑的作用，促進(jìn)滯留多硫化物的催化轉(zhuǎn)化。具有90 wt%硫的漿葉碳納米管/硫陰極在0.2 C下提供1103 mAh g^-1的高可逆容量和1062 mAh cm^-3的體積容量，并且單獨(dú)的碳納米纖維/硫陰極在78 wt%的高硫含量和10.5 mg cm^-2的硫載量下，能提供高的放電容量為1190 mAh g^-1和體積容量為1136 mAh cm^-3。該材料的電化學(xué)性能可與最先進(jìn)的碳基硫陰極相媲美，甚至優(yōu)于后者。本論文研究的隔膜將為發(fā)展高能量密度的Li-S電池帶來(lái)巨大前景。

Figure 1. Co-Nx@NPC/G合成示意圖

Figure 2. a) GO的TEM圖；ImIP/GO的b) TEM圖，c) HAADF-STEM圖以及相應(yīng)的元素映射圖；Co-Nx@NPC/G的d,e) TEM圖，f) HAADF-STEM圖以及相應(yīng)的元素映射圖。

Figure 3. Co-Nx@NPC/G的a) XRD圖；b) N₂吸附-脫附等溫線，插圖是相應(yīng)的孔徑分布；c-f) XPS圖。

Figure 4. a)添加相同質(zhì)量的GO和Co-Nx@NPC/G前后的Li₂S₆溶液的照片；b) PP、GO-PP和Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的照片；c) PP和Co-Nx@NPC/G-PP隔膜上電解質(zhì)液滴的表面潤(rùn)濕；d) PP和e) Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的SEM圖；f) Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的橫截面SEM圖。

Figure 5. a)Co-Nx@NPC/G-PP、GO-PP和PP的倍率性能；b)Co-Nx@NPC/G-PP在不同倍率下的充放電曲線；Co-Nx@NPC/G-PP、GO-PP和PP電池的c) EIS圖和d)自放電行為；e) Co-Nx@NPC/G-PP、GO-PP和PP在0.5 C時(shí)的循環(huán)性能；f) Co-Nx@NPC/G-PP-90在0.2 C時(shí)的循環(huán)性能；g) Co-Nx@NPC/G-PP-90與文獻(xiàn)報(bào)道的復(fù)合材料的電化學(xué)性能比較。

Figure 6. CNF/S陰極的a)SEM圖；b) 橫截面SEM圖及對(duì)應(yīng)的EDS元素映射；c) CNF/S單獨(dú)陰極在0.1和0.25 C時(shí)的循環(huán)性能；d)單獨(dú)電極的面積硫負(fù)荷與體積容量的關(guān)系。

Figure 7. a) PP、GO-PP和Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的聚硫化物滲透測(cè)量，顯示U型玻璃瓶中多硫化物從左側(cè)向右側(cè)擴(kuò)散；b) Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的電池結(jié)構(gòu)示意圖，該隔膜對(duì)聚硫化物具有化學(xué)吸附和催化作用。
相關(guān)研究成果于2019年中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所Ruihu Wang課題組，發(fā)表在Adv. Energy Mater.（ https://doi.org/10.1002/aenm.201901609）上。原文：Separator Modified by Cobalt-Embedded Carbon Nanosheets Enabling Chemisorption and Catalytic Effects of Polysulfides for High-Energy-Density Lithium-Sulfur Batteries



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